【摘 要】
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纳米粒子由于其独特的结构和尺寸效应等特性,已成为提高树脂基复合材料机械性能及其他功能性的有效增强体之一。但纳米粒子对复合材料的增强效果取决于其在基体相中的分散状
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纳米粒子由于其独特的结构和尺寸效应等特性,已成为提高树脂基复合材料机械性能及其他功能性的有效增强体之一。但纳米粒子对复合材料的增强效果取决于其在基体相中的分散状态。因而,高效定量地表征纳米粒子在复合材料中的分散性是制备高性能复合材料亟待解决的一大问题。本文以零维二氧化硅(SiO2)、一维碳纳米管(MWCNTs)与二维氧化石墨烯(GO)为三种代表性纳米粒子,将荧光分子罗丹明B(RhoB)、异硫氰酸荧光素(FITC)、氨基香豆素(NH2-COUR)分别引入相应维度纳米粒子表面,制得荧光二氧化硅(SiO2-RhoB)、荧光碳纳米管(MWCNTs-FITC)与荧光氧化石墨烯(GO-COUR),在此基础上系统研究了三维空间下不同维度纳米粒子在复合材料中分散性的影响规律,同时探究了纳米粒子分散性对复合材料热机械性能和荧光成像稳定性的影响规律。主要工作如下:结合原子转移自由基聚合法(ATRP)和荧光标记法成功合成了 SiO2-RhoB、MWCNTs-FITC和GO-COUR。红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)和热失重(TGA)等测试手段表明荧光分子成功接枝到纳米粒子表面。荧光光谱(FS)和激光共聚焦扫描显微镜(CLSM)等表征手段证明SiO2-RhoB、MWCNTs-FITC 和 GO-COUR 分别在 578、521、428 nm 的发射波长下具有良好的红色、绿色、蓝色荧光特性。基于CLSM测试方法和粒子间距概率密度等理论方法,探讨了不同含量的单一维度和多维度纳米粒子对复合材料分散性的影响规律。研究表明纳米粒子分散性最优含量为0.05 wt.%。对于单一维度纳米粒子体系,基于纳米粒子几何形态的差异和团聚体的大小,MWCNTs-FITC的分散性最好,其分散系数达到1.70。对于多维度纳米粒子混合体系,SiO2-RhoB/MWCNTs-FITC/GO-COUR的分散性最好,其分散系数高达1.77。归因于纳米粒子间相互桥连并且存在π-π共轭作用和静电排斥作用。基于DMA测试方法,系统探讨了纳米粒子分散性对复合材料热机械性能的影响规律。研究表明,复合材料的储能模量和玻璃化转变温度(Tg)与纳米粒子的分散性呈线性相关。SiO2-RhoB/MWCNTs-FITC/GO-COUR体系中,良好的分散性与协同作用致使复合材料界面结合力增强,储能模量提升至3530 MPa,Tg提高至110.6℃。基于能量转移原理,系统研究了 SiO2-RhoB/MWCNTs-FITC和MWCNTs-FITC/GO-COUR体系中纳米粒子分散性对荧光成像稳定性的影响规律。研究表明,随着体系分散性变差,供体和受体的空间距离减小,偶极子作用增强,致使荧光共振能量转移(FRET)增强。因而供体的荧光强度逐步下降,受体的荧光强度逐步升高,体系的荧光稳定性下降。此外,MWCNTs-FITC/GO-COUR 体系分散性整体优于 SiO2-RhoB/MWCNTs-FITC,因而其FRET较弱,荧光稳定性更强。
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