【摘 要】
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固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,简称SOFC)是一种在中高温下将燃料和氧化剂的化学能直接转化为电能的全固态化学发电装置,具有燃料适用性广、能量转化效率高、环境友好等特点,拥有广阔的发展前景。然而目前大部分SOFC工作温度高达1000℃,这严重制约了其进一步发展与应用。因此,降低SOFC工作温度很有必要,关键在于发展新型快离子导体材料,在中低温下具有较高的离子电导率、
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固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,简称SOFC)是一种在中高温下将燃料和氧化剂的化学能直接转化为电能的全固态化学发电装置,具有燃料适用性广、能量转化效率高、环境友好等特点,拥有广阔的发展前景。然而目前大部分SOFC工作温度高达1000℃,这严重制约了其进一步发展与应用。因此,降低SOFC工作温度很有必要,关键在于发展新型快离子导体材料,在中低温下具有较高的离子电导率、极少量的电子电导以及优良的热稳定性。钙钛矿结构材料A位和B位阳离子可被不同价态和半径的各类离子在较宽浓度范围内单独或者复合取代,从而一定程度的提高氧离子电导率。本文以NaNbO3基陶瓷为研究对象,系统研究了A位非化学计量比、B位离子取代以及两者共同作用对NaNbO3基陶瓷结构及离子电导性能的影响。首先,采用固相法合成了0.96NaxNbO3-δ-0.04CaZrO3陶瓷材料,通过控制A位Na含量,实现了对该材料离子电导性能的调控。随着Na偏离化学计量,其离子电导率均呈现出升高的趋势。为确定其离子电导类型,使用放电等离子烧结(SPS)方式制备了8YSZ/0.96NaxNbO3-δ-0.04CaZrO3/8YSZ多层复合陶瓷,利用8YSZ层O2-传导Na+阻碍的特性,判断0.96NaxNbO3-δ-0.04CaZrO3陶瓷材料中的主要载流子。测试发现Na缺量及化学计量比样品离子电导率未发生较大变化,而Na过量样品离子电导率减小了一个数量级。表明Na缺量样品中的主要载流子为O2-,而Na过量中的主要载流子为Na+。进一步,通过Mg2+取代NaNbO3材料中的Nb5+调控NaNbO3材料中的氧空位浓度,并系统研究了化学组成、相结构、空位浓度和离子电导性能之间的关系。随着Mg2+掺杂量的不断增加,材料离子电导率先增加后降低,其中5 mol%Mg2+掺杂样品表现出最佳的氧离子电导性能。相较于纯NaNbO3材料,其氧空位浓度是纯NaNbO3材料的三倍,在700℃空气氛围下氧离子电导率高达2.04×10-3 S·cm-1,相较于纯NaNbO3材料增大了一个数量级,有望成为新型氧离子导体材料。最后,通过改变离子导体的A位Na的化学计量和烧结温度,研究制备工艺对NaNb0.95Mg0.05O2.85电导性能的影响。发现随着Na缺量的增加,其离子电导率先少量增大,当Na缺量达到5 mol%时,其离子电导率急剧减小。而烧结温度对NaNb0.95Mg0.05O2.85离子导体影响较小,但其总体仍呈现出先增大后减小的趋势,在烧结温度为1200℃时具有最高的离子电导率。
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