中国南方乡村PM2.5中碳质气溶胶污染特征及来源解析——以江西于都某乡村为例

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碳质气溶胶对气候变化和人类健康有重大影响,尤其对城市地区影响比较大,同时农村背景区在一定程度上也受到影响。本研究对2017年9月至2018年8月在江西省赣州市于都县某乡村采集的细颗粒物(PM2.5,粒径≤2.5μm)样品,进行PM2.5中水溶性无机离子、碳质组分(OC、EC和TC)浓度水平以及稳定碳同位素组成(δ13CTC和δ13CEC)测试和分析,结合贝叶斯稳定同位素混合模型,量化各潜在污染源对总碳和元素碳贡献,并探讨碳质气溶胶污染程度和污染来源的季节变化特征,同时运用后向轨迹模型等分析方法,讨论采样期间碳质气溶胶的远距离传输贡献。得到以下结论:(1)PM2.5的总水溶性离子浓度呈现秋冬季高于春夏季季节变化,其中四种主要水溶性离子是SO42-、NO3-、NH4+和K+,前三种离子含量占总离子的93.00%,K+浓度在冬季较为突出。结合离子相关性和主成分分析(PCA)结果表明,于都乡村全年四季的水溶性离子来源相似,主要来自土壤源、生物质燃烧源、化石燃料源和二次源,说明采样点PM2.5存在人为污染来源影响。(2)PM2.5中碳质组分TC、OC和EC的年平均浓度分别为8.79±4.62μg/m~3、8.48±5.12μg/m~3和0.49±0.34μg/m~3,浓度均呈现冬季最高夏季最低现象,且远低于南北方城市浓度水平,与背景区域相接近。OC/EC比值和相关性分析表明,OC/EC比值大部分处于10~30,且碳组分(TC、OC和EC)均与nss-K+相关性较好,说明生物质燃烧是碳组分主要来源。其中采样期间二次有机碳(SOC)含量占OC的61.5%,说明于都乡村存在SOC污染。(3)PM2.5中总碳和元素碳的稳定同位素年均值为-27.14±1.71‰和-26.24±1.37‰,季节变化均呈现秋冬季偏正、春夏季偏负的特征。贝叶斯模型和后向轨迹模型分析结果表明,生物植物燃烧、机动车尾气和煤燃烧是于都乡村总碳和元素碳的主要来源,两者各潜在污染源贡献占比存在差异,总碳主要是C3植物燃烧、机动车尾气、煤燃烧和C4植物燃烧,年均贡献占比分别为47.1%、35.7%、15.8%和1.4%;元素碳主要来源是机动车尾气和C3植物燃烧贡献,年均贡献占比分别为45.3%和38.0%,其次是煤燃烧和C4植物燃烧,分别为14.6%和2.2%。总碳和元素碳来源解析均表明生物质燃烧对于都乡村的贡献。于都乡村主要受局地区域污染影响较大,存在季节性变化,秋冬季以局地气团传输为主,春夏季存在海洋气团影响。综上所述,于都乡村PM2.5中碳质气溶胶主要来源于生物质燃烧,机动车尾气和煤燃烧。其中总碳和元素碳的来源解析均表明生物燃烧对于都乡村的突出贡献,同时SOC高占比显示二次有机气溶胶的贡献不小。气团后向轨迹显示于都乡村主要受局地区域污染影响。
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