二维材料Mo2CTx MXene的制备、热电性能、锂离子电池性能研究

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MXene是一种新型过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物的二维晶体材料,其二维结构与石墨烯相似。Mo2CTx是MXenes的重要成员。本文利用不同氟盐(Li F、Na F、KF、NH4F)与盐酸的混合液刻蚀Mo2Ga2C,成功制备出高纯二维碳化物晶体Mo2CTx,缩短了实验周期,提高了Mo2CTx MXene的纯度,并对Mo2CTx MXene进行了检测和表征,研究了二维晶体Mo2CTx MXene的制备及其热稳定性,探索了Mo2CTx MXene的热电性能,测试了Mo2CTxMXene作为锂离子电池负极材料的电化学性能。本文分别用质量分数相同但不同类别的氟盐与盐酸混合后对Mo2Ga2C进行选择性刻蚀,得到了高纯Mo2CTx MXene(Tx表示表面官能团)二维晶体。在温度为453 K时,利用Li F和盐酸的混合液刻蚀Mo2Ga2C,发现Mo2Ga2C的主峰几乎完全消失;而Na F和盐酸的混合液以及KF和盐酸的混合液刻蚀Mo2Ga2C需要的刻蚀温度为433 K;但NH4F和盐酸的混合液刻蚀Mo2Ga2C需要的刻蚀温度仅为413K,刻蚀时间全部只需要24 h。但是,这四类氟盐与盐酸的混合物均可以有效地刻蚀Mo2Ga2C。随后,本文对Mo2CTx MXene粉末的热稳定性进行了研究。通过热分析方法对样品在不同气氛条件下进行加热处理,仔细分析了热流曲线和热重曲线。结果表明:在氩气气氛中,合成的Mo2CTx MXene在773 K以下是可以保持稳定的;在此温度以上,Mo2CTx MXene逐渐转化为β-Mo2C/Mo C/Mo3C2化合物。在空气中,Mo2CTx MXene可在723 K时保持稳定的二维结构;随温度升高,Mo2CTx MXene逐渐发生相变,在863 K以上被完全氧化为Mo O3。接着,利用放电等离子快速热压烧结系统将掺有5 wt.%铝粉的Mo2CTx MXene粉体烧结成块体,利用LSR-3(linies)测量塞贝克系数和电阻率。结果表明:Mo2CTxMXene块体为n型传导特性,且温度越高,塞贝克系数越大,其电导率在升温过程中的变化趋势为先下降后略微上升。通过测量的热扩散率可计算得出热导率。热导率和ZT值随温度升高而升高,在750 K下的ZT值为0.015。分别对不同刻蚀溶液得到的Mo2CTx MXene以及剥离的单层Mo2CTx MXene进行电化学性能测试,结果表明:与未剥离的多层Mo2CTx MXene相比,单层(SL)Mo2CTx MXene可以很大程度上提高可逆容量。SL-Mo2CTx MXene在电流密度为2000 m A/g的情况下,首次储电容量可达265 m Ah/g,且经过100次循环后仍然保持120 m Ah/g的容量。这证明Mo2CTx MXene作为锂离子电池的负极材料,具有良好的锂嵌入和锂脱出的性能,具有出色的结构稳定性和长循环稳定性,同时也说明Mo2CTx MXene是一种极有希望的锂离子电池负极材料。图30幅,表7个,参考文献124篇。
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