海洋天然气水合物区沉积物中,铁矿物在微生物的异化还原作用和硫酸盐还原代谢产物-H2S的化学还原作用下,加速溶解,并重新沉淀、重结晶,改变海洋沉积物中含铁矿物的类型、含量和形貌。有机质矿化和甲烷厌氧氧化是早期成岩过程中重要的生物地球化学作用,是海洋天然气水合物区沉积物中铁的异化还原和硫酸盐还原的主要驱动力。在大陆边缘沉积物中,有机质矿化产生的和甲烷水合物溶解或分解渗漏的甲烷,在微生物作用下通过厌氧氧化消耗掉近90%,因此,研究认为甲烷厌氧氧化作用有效控制甲烷进入海洋甚至大气,防止海洋酸化和气候变化等,同时,甲烷厌氧氧化作用在沉积物及孔隙水中形成的各项地球化学、矿物学等异常指标还是追溯天然气水合物成藏以及在地质历史时期中发生分解的重要科学依据。在诸多科学问题中,海洋沉积物中有机质矿化和甲烷厌氧氧化这两种成岩机制与含铁矿物的形成和转化的响应关系还少见报道,尤其是其作用机制和相关的功能微生物还有待进一步研究。针对这些关键科学问题,本论文选择南海北部的神狐海域和台西南盆地中的甲烷水合物潜在区为研究区域,通过多个航次采集目标区域中的沉积物柱状样品,开展地球化学、矿物学和微生物学等多学科调查及实验,为反演早期成岩过程中发生的重要的生物和非生物地球化学反应,科学阐释地质历史上气候变化和海平面变化等事件提供参考依据,为天然气水合物藏的勘探提供新思路。本论文从传统的地质学、地球化学方法入手,调查研究站位沉积埋藏史,评估研究站位的甲烷水合物埋藏潜力,划分地球化学分带,并且系统描述不同化学分带中含铁矿物的类型、含量和形貌特征;然后通过培养实验,明确各地球化学分带中发生的生物和非生物的地球化学反应;再结合分子生物学技术,探明各分带中微生物群落特征,通过对比各项研究成果,尝试评估含铁矿物的形貌和分布特征与其中可能发生的成岩机制的响应关系。再者,通过培养实验结合分子生物学和地球化学方法,在具有产甲烷和甲烷厌氧氧化能力的分带的沉积物中,评估微生物群落特征的变化及其对成岩环境产生的影响,探讨有机质矿化和甲烷厌氧氧化这两种成岩机制对含铁矿物的溶解和沉淀的影响,获得以下主要认识:1.神狐海域的两个岩心剖面沉积特征显示研究区沉积物连续沉积无间断,表明沉积物自埋藏以来未发生大型的构造变动;经计算结果显示,A27站位甲烷水合物稳定带底界的深度 104.85～174.02 mbsf（meters blow the sea floor）之间,SH1站位甲烷水合物稳定带底界的深度为202.10～304.00 mbsf,与神狐海域实际钻获甲烷水合物深度相当,同时其有机质含量普遍＞1%,足以为甲烷水合物藏的形成提供生物来源的甲烷气。通过计算,神狐海域甲烷气通量可达18.87～24.77 mmol/m2/yr（SH1）、15.33～19.80 mmol/m2/yr（A27）,极可能来自于下伏甲烷水合物,因此认为两个研究站位天然气水合物埋藏潜力大,其沉积物自埋藏以来经历稳态的早期成岩作用,适用于研究目标区域沉积物中有机质降解及甲烷厌氧氧化这两种成矿机制,以及沉积物中含铁矿物受控于这两种成矿机制所形成的分布特征和形貌特征。2.神狐海域的两个站位的孔隙水中,硫酸盐浓度自4mbsf深度开始线性下降,据此推算A27站位SMT位于10.76 mbsf,SH1站位SMT位于9.63 mbsf,培养实验证明仅在位于4mbsf以下层位的沉积物,其中微生物具有产甲烷及甲烷厌氧氧化能力,并且在无背景甲烷浓度的情况下,产甲烷速率大于甲烷厌氧氧化速率,由此我们提出SMTZ的上界应该扩展至硫酸盐开始线性下降的深度,两个研究站位的底部地层位于硫酸盐-甲烷转换扩展带（ESMTZ）中。通过孔隙水中Fe2+和Mn2+离子富集情况判断,两个站位在1.6-2.0mbsf（A27）、1.2-2.4mbsf（SH1）深度范围和ESMTZ内均有铁锰还原发生,推断其分别对应有机质矿化-铁异化还原和H2S对铁的化学还原。3.从含铁矿物的形貌特征及其在沉积物柱样中的分布情况来看,有机质矿化-铁异化还原中磁铁矿溶解得较彻底并重结晶生成菱铁矿,而化学还原则保留磁铁矿原型,在表面生成结晶程度较差的黄铁矿。除了附着和填充在矿物、生物壳等表面或者内部的黄铁矿,研究柱样中还有自生的管状、柱状、棒状、不规则块状等黄铁矿莓球集合体,分别富集在两个层位（3.3-3.7mbsf＆4.4-5.2mbsf,A27;4.7-4.8mbsf＆5.1-5.2mbsf,SH1）,同时,在底层沉积物中还观察到两期成因的黄铁矿,这些观察到的黄铁矿极可能反映了古SMTZ的位置,即地质历史上由于甲烷渗漏所形成的富集管柱状等黄铁矿的SMTZ。结合A27站位的沉积速率,综合推测该区域除目前正在发生的甲烷渗漏以外,自1.5ka以来至少发生三次甲烷渗漏。4.高通量测序分析结果表明细菌多样性随埋藏深度增加而降低,古菌多样性则与埋藏深度无关联。不同站位ESMTZ内沉积物中,其优势菌群相同,但丰度各有差异,可能与沉积物的物质来源差异有关。在对比培养前后微生物的群落特征后发现,培养样品中主要富集了细菌,包括Pseudomonas,Halomonas,Marinobacter,Sva 1033和Desulfobulbaceae等菌属的未培养或未分类种,这些细菌具有氧化有机质、还原硫酸盐、铁等代谢功能,暗示在培养过程中还可能发生的有机质降解,硫酸盐还原和铁还原等微生物作用。而古菌在培养后丰度普遍降低,仅有深古菌门的部分未培养种的丰度在高浓度硫酸盐的培养样品中升高,且在其余培养样品中还保留了一定的丰度,另外还有产甲烷菌-Methanosarcina属和Mehanococcoide属的丰度在部分培养样品中少量升高,但丰度仍然较低（＜0.15%）。通过FISH实验检验,在培养样品中检测到疑似ANME和SRB互养共生细胞团,但是在高通量测序中未检测到ANME序列,同时与ANME共生的seep-SRB1丰度在大部分培养样品中下降至0,因此认为在培养过程中有其他微生物在甲烷厌氧氧化中起到了关键性作用,而在部分培养物中显著富集且在所有培养物中均保持一定丰度的,被报道具有厌氧氧化甲烷潜力的深古菌门是培养过程中发生甲烷厌氧氧化最具可能性的执行者。5.通过培养物上清液中各主要阴阳离子随时间变化趋势,以及通过扫描电镜观察对比培养前后沉积物中的变化发现,甲烷厌氧氧化和有机质矿化作用使得培养物硅酸盐矿物、含铁矿物等的溶解,导致多种离子浓度在培养前期持续缓慢上升（PO43-、SiO44-和Mg2+、Ca2+、K+、Fe2+）,而黄铁矿、无定形SiO2等矿物的沉淀再生使相关离子在培养后期浓度降低（Fe2+）。培养期间,Fe3+的还原使得Fe2+离子浓度升高,各实验组和对照组中铁还原速率与甲烷厌氧氧化速率相悖,且含有更多高活性铁和总铁的A27站位沉积物的培养物中,甲烷厌氧氧化速率更高,结合培养样品中铁还原微生物类群得到显著富集的现象,我们认为在培养期间,除了硫酸盐还原-甲烷厌氧氧化的产物H2S对铁的化学还原外,还存在微生物对铁的异化还原作用,该异化还原作用是否与甲烷厌氧氧化偶联有待进一步研究。通过扫描电镜观察,在黄铁矿单晶表面发现微生物产生的丝状胞外聚合物上有明显的成核位点,硅藻附近丝状胞外聚合物上有硅质小球生成,且呈葡萄串状,因此,我们推断,在甲烷厌氧氧化过程中,其产物H2S对铁的化学还原和微生物对铁的异化还原对铁氧化物/氢氧化物的溶解和重结晶,是造成其中铁的氧化物/氢氧化物向黄铁矿转变的主要机制,其不仅通过铁还原反应为黄铁矿的形成提供物质基础,其微生物群落产生的胞外聚合物还为单晶黄铁矿进一步生长成黄铁矿集合体提供了有效的场所及形成条件。