【摘 要】
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碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响。在很长时间内,全国各地都受到了由细颗粒物浓度增长带来的灰霾事件的影响,碳质气溶胶尤其是二次有机碳（SOC）在其中有着重要作用。随着我国能源结构的调整以及大气污染治理的深入开展,全国各主要城市的空气质量均有改善,作为主要污染物的大气细颗粒物呈现出逐年下降的趋势。长三角地区是我国经济发达地区也是雾霾事件频繁发生的区域之一,
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碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响。在很长时间内,全国各地都受到了由细颗粒物浓度增长带来的灰霾事件的影响,碳质气溶胶尤其是二次有机碳（SOC）在其中有着重要作用。随着我国能源结构的调整以及大气污染治理的深入开展,全国各主要城市的空气质量均有改善,作为主要污染物的大气细颗粒物呈现出逐年下降的趋势。长三角地区是我国经济发达地区也是雾霾事件频繁发生的区域之一,南京作为长三角的一个典型城市,研究该地区在减排背景下的大气碳质气溶胶质量浓度特征及来源变化,对于后续的污染治理具有重要意义。本研究在2014年12月17日至2020年1月5日于南京北郊采集了大气细颗粒物样品,测定了有机碳（Organic carbon,OC）和元素碳（Elemental carbon,EC）质量浓度,分析了其浓度的年季变化和大概的来源组成,并通过稳定碳同位素、放射性碳同位素、左旋葡聚糖、拉丁超立方模型和同位素混合模型等对历年冬季的碳质气溶胶来源进行了识别和量化,得到了以下结论:（1）采样期间南京北郊地区的OC和EC质量浓度平均值分别为10.0±5.2μg·m-3和1.6±1.1μg·m-3。从季节分布来看,OC和EC质量浓度均为冬高夏低。通过趋势分析发现,PM2.5和OC都呈显著下降趋势,而EC的上升趋势相较而言并不明显。OC、EC在冬季都呈显著下降,且下降幅度是总体的数倍。这些变化表明近年来南京市对于大气污染的治理,尤其是高污染的冬季,已经取得了一定成效。（2）OC、EC及其与气体污染物的相关性表明,冬季和夏季的来源较春季和秋季更复杂,夏季主要受燃煤和生物质燃烧源的影响,春季、秋季和冬季燃煤、机动车尾气排放及生物质燃烧都有一定的贡献。同时,OC/EC比值总体呈显著下降,可能与燃煤源和生物质燃烧源的贡献降低,而工业源和机动车排放源的影响日益显著有关。（3）SOC的变化趋势与OC一致,呈显著下降,质量浓度平均值为5.0±3.5μg·m-3,占OC的49.0%。SOC的浓度有显著下降,但占比无明显变化,表明研究区域的二次污染仍比较严重。就季节分布而言,SOC冬高秋低,且在秋季呈现出逐年下降的趋势,可能与生物质燃烧贡献的减少有关,SOC/OC则是春高秋低。（4）在六年冬季中,TC浓度下降了44%左右,其中95%来自于OC的减少。δ13CTC的年际变化幅度较小,六年冬季的均值为-25.70±0.63‰,结合对应源谱分析,TC主要来源于机动车尾气排放、燃煤和生物质燃烧。根据14C分析,TC质量浓度的降低主要归因于非化石源(5.1μg·m-3)的减少,而不是化石燃料源(2.7μg·m-3),这能够从左旋葡聚糖的下降以及源排放清单和全国性调查中生物质燃烧排放总量的下降得到部分证实。（5）拉丁超立方抽样（LHS）的结果表明EC主要来自化石燃料来源（78%）,但EC的减少(约0.4μg·m-3)主要与生物质燃烧贡献的降低有关。化石(5.7μg·m-3)和非化石(6.3μg·m-3)源对OC的贡献几乎相同,OC(7.3μg·m-3)的减少主要归因于化石燃料燃烧(2.5μg·m-3)和其他非化石源(3.5μg·m-3)的形成的SOC的降低。今后的治理应该更多地关注二次有机气溶胶（SOA）,尤其是来自化石燃料燃烧的前体物。（6）δ13CEC的五年平均值为-24.1±2.2‰,贝叶斯同位素混合模型（MIXSIAR）的结果显示,三种来源的相对贡献率依次为:燃煤（46%）＞机动车排放源（32%）＞生物质燃烧源（22%）。其中,燃煤源的贡献在2015～2019年持续增长,上升了16%左右;机动车排放源的相对贡献有所下降,但降幅较小,仅有6%左右。
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