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本文基于CdS和g-C3N4/CdS(CN/CdS)异质结材料,通过提高光生电荷的分离效率和转移速率以及增加暴露的有效的产氢活性位点来提高光催化分解水制氢体系的活性做了以下三个研究工作:
(1)设计和制备了磷化钨纳米颗粒(WP NPs)作为助催化剂,修饰了CN/CdS异质结结构,实现了光电子的有效分离和定向转移。此外,所制备的WP-CN/CdS复合光催化剂不仅显著改善了光生电子的分离和转移,而且具有丰富的暴露的析氢反应活性位点,极大地提高了催化剂的光催化性能。即在WP含量为5%时,WP-CN/CdS的光催化活性最高,产氢率达到18238.89μmol·h-1·g-1,约为纯CdS的12.49倍。
(2)制备了具有良好光学性能的半结晶磷化钨纳米颗粒(SC-WP NPs),并作为改性CdS纳米棒(CdS NRs)的助催化剂,通过简单的静电自组装方法构建了SC-WP/CdS(PD)复合催化剂用于光催化析氢。以1.0M亚硫酸铵溶液和10vol%乳酸溶液为牺牲剂分别构建了两个高效稳定的光催化制氢系统。令人惊讶的是,10PD复合材料获得的最大光催化H2的产生速率为15446.21μmol·h-1·g-1,是纯CdS的10.58倍。改善的光催化活性可以归因于以下事实:SC-WP在CdS的表面上提供了大量暴露的析氢活性位点,可以有效地捕获CdSNRs中的光生电子,并促进CdSNRs的光生电荷的运输和分离。引入具有优异光学性能的SC-WPNPs可以有效地改善PD复合材料的可见光吸收范围和吸收光的利用率。另外,SC-WPNPs显示出半结晶状态,这也有利于增强光催化活性。
通过简单的物理混合方法将磷酸硫化钨纳米颗粒(WPS NPs)负载在CdSNRs上来改性CdS,成功制备了WPS/CdS复合催化剂。15%WPS/CdS复合催化剂的活性最好,在5h内产氢量达到123257μmol·g-1。对15%WPS/CdS复合催化剂进行了5次循环稳定性测试,结果表明15%WPS/CdS复合催化剂具有较高的稳定性。WPSNPs不仅提高了可见光吸收率,而且还为制氢反应提供了大量暴露的析氢活性位点,这些活性位点可以快速捕获CdSNRs上的光生电子,并可以快速用于析氢反应,从而促进光生电荷的传输和分离,抑制光生电子-空穴对的重组。因此,提高了由可见光产生的光生电子的利用率,并显着提高了光催化剂的活性。
(1)设计和制备了磷化钨纳米颗粒(WP NPs)作为助催化剂,修饰了CN/CdS异质结结构,实现了光电子的有效分离和定向转移。此外,所制备的WP-CN/CdS复合光催化剂不仅显著改善了光生电子的分离和转移,而且具有丰富的暴露的析氢反应活性位点,极大地提高了催化剂的光催化性能。即在WP含量为5%时,WP-CN/CdS的光催化活性最高,产氢率达到18238.89μmol·h-1·g-1,约为纯CdS的12.49倍。
(2)制备了具有良好光学性能的半结晶磷化钨纳米颗粒(SC-WP NPs),并作为改性CdS纳米棒(CdS NRs)的助催化剂,通过简单的静电自组装方法构建了SC-WP/CdS(PD)复合催化剂用于光催化析氢。以1.0M亚硫酸铵溶液和10vol%乳酸溶液为牺牲剂分别构建了两个高效稳定的光催化制氢系统。令人惊讶的是,10PD复合材料获得的最大光催化H2的产生速率为15446.21μmol·h-1·g-1,是纯CdS的10.58倍。改善的光催化活性可以归因于以下事实:SC-WP在CdS的表面上提供了大量暴露的析氢活性位点,可以有效地捕获CdSNRs中的光生电子,并促进CdSNRs的光生电荷的运输和分离。引入具有优异光学性能的SC-WPNPs可以有效地改善PD复合材料的可见光吸收范围和吸收光的利用率。另外,SC-WPNPs显示出半结晶状态,这也有利于增强光催化活性。
通过简单的物理混合方法将磷酸硫化钨纳米颗粒(WPS NPs)负载在CdSNRs上来改性CdS,成功制备了WPS/CdS复合催化剂。15%WPS/CdS复合催化剂的活性最好,在5h内产氢量达到123257μmol·g-1。对15%WPS/CdS复合催化剂进行了5次循环稳定性测试,结果表明15%WPS/CdS复合催化剂具有较高的稳定性。WPSNPs不仅提高了可见光吸收率,而且还为制氢反应提供了大量暴露的析氢活性位点,这些活性位点可以快速捕获CdSNRs上的光生电子,并可以快速用于析氢反应,从而促进光生电荷的传输和分离,抑制光生电子-空穴对的重组。因此,提高了由可见光产生的光生电子的利用率,并显着提高了光催化剂的活性。