【摘 要】
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多晶半导体钙钛矿薄膜因其具备溶液法大面积制备、载流子迁移率高、光吸收系数大和缺陷容忍度高等诸多优点备受研究者们的青睐。目前基于多晶钙钛矿的太阳能光伏电池效率已超过25%,媲美多晶硅电池的性能。钙钛矿多晶薄膜因其特殊的材料结构存在着多种载流子包括电子、空穴以及离子的输运行为;而载流子的产生、传输、复合等是影响光伏器件性能的重要因数。因此深入研究多晶材料中微观结构特点和相应的光电特性将有助于从器件物理
【基金项目】
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国家自然科学基金； 浙江省自然科学基金；
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多晶半导体钙钛矿薄膜因其具备溶液法大面积制备、载流子迁移率高、光吸收系数大和缺陷容忍度高等诸多优点备受研究者们的青睐。目前基于多晶钙钛矿的太阳能光伏电池效率已超过25%,媲美多晶硅电池的性能。钙钛矿多晶薄膜因其特殊的材料结构存在着多种载流子包括电子、空穴以及离子的输运行为;而载流子的产生、传输、复合等是影响光伏器件性能的重要因数。因此深入研究多晶材料中微观结构特点和相应的光电特性将有助于从器件物理上优化和改善光伏器件的性能。扫描探针显微镜是一种能在纳米尺度下获得材料表面形貌和其对应的电学信息的技术,同时具备表征半导体的功函、界面能带弯曲以及局部光电等物理信息,也是研究光电器件特别是光伏器件中载流子行为的有效手段。本文采用导电原子力显微技术和扫描开尔文探针技术,研究了钙钛矿太阳能电池中多晶钙钛矿以及各功能层的载流子传输特性,建立了局域微观物理特性和宏观器件性能之间的联系。主要研究内容及结果如下:1.研究并证明了无电子传输层钙钛矿太阳能电池内部异质结的形成和存在区域,通过探针显微技术横向扫描微区钙钛矿/FTO界面,深层次了解无电子传输层钙钛矿电池中的载流子动力学过程。表面接触电势和局部电流值变化的实验数据证明了钙钛矿/FTO接触界面存在强烈的载流子电荷转移行为。基于电容-电压测量的Mott-Schottky分析表明钙钛矿/FTO接触处的界面性质与钙钛矿/Ti O2/FTO结构的界面性质相似。断面电势扫描测试表明在钙钛矿/FTO异质结处存在一个电势变化剧烈区域,并采用单边突变p-n++结模型模拟了钙钛矿/FTO接触处的能级分布。此研究有助于更好的理解简化的钙钛矿太阳能电池结构中载流子动力学过程并优化器件的光伏性能。2.多晶钙钛矿薄膜的晶界内部的光生电子、空穴以及离子行为对器件的光伏性能具有重要影响。利用扫描探针技术证明了微观晶界是光生载流子电子和空穴产生和输运的主要通道,同时也是离子迁移的主要通道并影响着光伏器件中电流回滞行为;进一步发现了光生电子和空穴的输运行为受钙钛矿晶体的微观结构和取向的影响。通过微区扫描探针显微技术绘制出全无机钙钛矿中单个晶粒的局部载流子输运特性,由此确定了三种离散的晶粒光电导分布。不同晶粒的电流随光强的变化证实晶粒异质性归因于与晶面相关陷阱状态密度。此研究说明了钙钛矿微尺度范围内存在异质光电响应;控制晶粒的取向生长对载流子传输具有重要的影响,并有助于进一步优化器件性能。3.研究了钙钛矿太阳能电池中功率输出曲线随器件存储时间出现不规则的电流波动现象。实验发现这种异常的电流波动来源于器件空穴传输材料中的添加剂挥发而导致的离子团聚。离子集聚形成离子导电通道导致电极和钙钛矿之间的短路,引起了施加反向较高偏压下的异常电流波动。进一步的扫描探针原位探测技术研究了钙钛矿层在部分降解下的微观载流子输运行为;实验证明钙钛矿薄膜随存储时间的降解不会导致电流的波动行为,但是其光电响应明显衰退是导致器件光伏性能降低的主要原因。通过研究原位载流子的输运行为变化解释了钙钛矿电池中的功率输出曲线异常波动现象和多晶钙钛矿的降解行为,为进一步提高钙钛矿光伏器件稳定性提供了有益指导。
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