【摘 要】
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贵金属Pt的氢吸附自由能几乎为零,是目前最理想的析氢催化剂。然而,Pt储量稀少,价格昂贵,限制了其大规模应用。因此,设计新型高效的Pt基催化剂成为当前亟待解决的重要科学问题。通常,Pt基纳米材料的电催化析氢性能主要与其组成、载体和表面结构等因素有关,通过对这些关键因素的调控有助于构筑高性能的析氢催化剂。从该角度出发,本论文制备了Pt-Cu双金属纳米晶及基于Pt-Cu纳米晶的复合材料,并考察了其电催
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贵金属Pt的氢吸附自由能几乎为零,是目前最理想的析氢催化剂。然而,Pt储量稀少,价格昂贵,限制了其大规模应用。因此,设计新型高效的Pt基催化剂成为当前亟待解决的重要科学问题。通常,Pt基纳米材料的电催化析氢性能主要与其组成、载体和表面结构等因素有关,通过对这些关键因素的调控有助于构筑高性能的析氢催化剂。从该角度出发,本论文制备了Pt-Cu双金属纳米晶及基于Pt-Cu纳米晶的复合材料,并考察了其电催化析氢性能。具体研究内容如下:（1）考虑到Pt-Cu双金属纳米晶的表面结构是影响其析氢性能的关键,本章采用动力学手段对纳米晶的成核与生长进行了调控,构筑了富含孪晶缺陷的Pt-Cu十面体纳米框架。研究了金属盐前驱体的种类、用量及混合溶剂中油胺油酸的体积比对所得Pt-Cu双金属纳米晶表面结构的影响;其次利用孪晶晶种与氧化刻蚀剂之间的相互作用,刻蚀得到富含孪晶缺陷的Pt-Cu十面体纳米框架;通过对不同反应时间所得产物进行分析来探究纳米晶的形成机理;将其应用于电催化析氢反应,显示出优异的析氢活性和稳定性。（2）基于电催化析氢反应中载体对Pt基催化剂催化性能的影响,本章通过将POMOFs碳化得到Cu嵌入多孔碳化钼的纳米材料,再利用Pt和过渡金属Cu电流置换得到双金属纳米晶,从而制备出碳化钼负载Pt-Cu双金属纳米晶的复合材料,并研究了载体和纳米晶的组成对催化剂析氢性能的影响。通过与商业Pt/C对比发现,Pt-Cu/Mo Cx呈现出更为优异的析氢反应活性和稳定性,该实验的设计策略为制备其它金属负载型的析氢催化剂提供了新思路。（3）同样基于载体对Pt基催化剂析氢性能的影响,选用高度耐腐蚀的碳纳米纤维作为载体。通过以ZIF-67为前驱体,采用静电纺丝技术和分段煅烧法得到氮掺杂多孔碳纤维,再采用液相法将Pt-Cu双金属纳米晶负载于氮掺杂碳纤维表面。分别研究了负载Pt和Pt-Cu纳米晶对所得复合材料的电子结构和表面结构的影响。电催化析氢性能显示氮掺杂碳纤维负载Pt-Cu双金属纳米晶的复合材料具有优异的电催化活性和稳定性,且析氢反应性能明显高于目前报道的大多数负载型催化剂。
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