【摘 要】
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2011年发生日本福岛核电事故后,核电安全引起了人们的广泛关注。冷却剂损失后,锆合金包壳与高温水蒸气发生反应产生大量氢气,严重时导致爆炸和核泄漏。因此,事故容错材料受到研究者们的广泛关注。其研究方向之一是通过表面防护涂层来提高锆合金在高温环境中的事故容错能力。而包壳在反应堆中所处的环境较为复杂,除了要求包壳涂层在冷却剂损失事故中具有较好的耐高温水蒸气氧化性能外,还要求在反应堆的正常运行工况下具有高
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2011年发生日本福岛核电事故后,核电安全引起了人们的广泛关注。冷却剂损失后,锆合金包壳与高温水蒸气发生反应产生大量氢气,严重时导致爆炸和核泄漏。因此,事故容错材料受到研究者们的广泛关注。其研究方向之一是通过表面防护涂层来提高锆合金在高温环境中的事故容错能力。而包壳在反应堆中所处的环境较为复杂,除了要求包壳涂层在冷却剂损失事故中具有较好的耐高温水蒸气氧化性能外,还要求在反应堆的正常运行工况下具有高温高压腐蚀性能和耐磨性能。由于金属/陶瓷多层涂层（特别是铬/氮化铬）与单层涂层相比,在硬度和耐腐蚀性方面具有潜在优势。因此,本文通过磁控溅射技术在Zr片和Zr管上成功的制备了致密均匀的Cr,Cr2N涂层以及Cr/Cr2N多层涂层。并测试了涂层在不同模拟工况下的性能,主要研究内容及结论如下:（1）核燃料包壳涂层的正常工作环境为360℃,18 Mpa的高温高压水环境,因此在高压釜中测试了Zr片,Cr涂层,Cr2N涂层以及Cr/Cr2N多层涂层在360℃,18 Mpa下的高压水腐蚀行为,时长为30天。并采用CSM摩擦设备评价了三种涂层的摩擦学行为。结果表明:三种涂层均能有效提高锆合金在高压水腐蚀环境中的耐腐蚀性能,其中Cr涂层的氧化增重最低,其次为Cr/Cr2N多层涂层;虽然Cr涂层的耐蚀性最好,但经过摩擦测试后,Cr涂层的耐磨性最差,而Cr/Cr2N多层结构的设计有效提高了Cr涂层的耐磨性而表现出最好的综合性能。并探究了涂层在高温高压水环境和摩擦测试过程中的裂纹萌生和扩展过程。（2）当核电站发生冷却剂损失事故时,Zr合金与水反应产生大量的氢气,可能引发爆炸造成核泄漏。因此,本文模拟冷却水损失事故工况,评估了Cr涂层,Cr2N涂层以Cr/Cr2N多层涂层在1100℃高温水蒸气中对锆合金的防护效果。结果表明:三种涂层与锆合金的氧化增重相比,几乎降低了一个数量级。其中,Cr涂层的氧化增重最低,具有最佳的抗氧化性能。采用EBSD对经过氧化后Cr涂层和Cr/Cr2N多层涂层的截面形貌进行表征,并探究了两种涂层的在高温水蒸气下的氧化过程。三种涂层经过氧化后均出现了明显的分层结构,但有效避免了锆合金的氧化。因此,三种涂层均有效提高了锆合金在高温蒸汽环境中的抗氧化性能。（3）在ATF包壳涂层在事故条件下,空气的渗透对涂层的耐氧化性能具有较大的影响,本文采用高温箱式炉测试了Zr管,Cr2N涂层以及Cr/Cr2N在700℃,750℃,800℃,850℃,900℃的氧化性能,时长为1 h。对多层涂层在不同温度下的氧化过程进行了探究。多层涂层由于较多的界面以及致密的结构有效的抑制了氧原子的渗透,因此呈现出较低的氧化增重比率,提高了锆合金的抗氧化性能。并比较了Cr2N涂层和Cr/Cr2N多层涂层经过900℃氧化后的涂层结构,探究了这两种涂层在高温空气下的氧化过程。结果表明,在经过900℃氧化后,Cr/Cr2N多层涂层外侧为富Cr层,其次为Zr O2层,最后为Zr基底。对于Cr2N涂层,只观察到Zr O2层。因此,Cr/Cr2N多层结构在提高锆合金管的抗氧化性能方面具有较好的潜力。
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