【摘 要】
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直接甲醇燃料电池（DMFC）因具有能耗少、系统简单、能量密度高等优点被广泛用于汽车和便携式电子设备领域。但是,甲醇的阳极氧化反应必须克服一定的极化电势才能够具有较高的反应速率,所以甲醇氧化电化学性能较差。目前DMFC的常用阳极催化剂为Pt基催化剂,但由于其资源匮乏价格昂贵,且易受中间产物如CO的毒化而降低甲醇氧化电催化活性和稳定性,制约了DMFC的实际应用。因此,开发具有较高电化学活性和稳定性的P
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直接甲醇燃料电池（DMFC）因具有能耗少、系统简单、能量密度高等优点被广泛用于汽车和便携式电子设备领域。但是,甲醇的阳极氧化反应必须克服一定的极化电势才能够具有较高的反应速率,所以甲醇氧化电化学性能较差。目前DMFC的常用阳极催化剂为Pt基催化剂,但由于其资源匮乏价格昂贵,且易受中间产物如CO的毒化而降低甲醇氧化电催化活性和稳定性,制约了DMFC的实际应用。因此,开发具有较高电化学活性和稳定性的Pt基催化剂是当前DMFC的研究重点。载体对催化剂的电化学性能有着重要影响,且电子和物质的运输通道也非常重要,因而,载体的孔结构对催化剂的稳定性、活性具有重要的影响。金属有机框架（MOF）具有比表面积大、孔隙率高、晶体结构多样性、结构可调控等独特的性质,为催化剂载体的设计合成提供新思路。本论文以富含氮的MOF为前驱体,制备氮掺杂多孔碳材料。以类沸石咪唑骨架结构ZIF-67为前驱体,三聚氰胺为外加氮源,通过高温煅烧法合成新型Co嵌入氮掺杂碳纳米管修饰介孔碳材料;以ZIF-67和ZIF-8共同为前驱体,经高温煅烧生成氮掺杂碳纳米管空心多孔碳载体;引入采用电化学氧化聚合法制备的具有高导电性的聚吡咯,使ZIF-67生长在聚吡咯网上后进行高温煅烧,合成氮掺杂多孔碳材料。以上述策略制备的多孔碳材料为载体制备Pt基复合催化剂,有效改善Pt纳米粒子在载体上的分散性,同时多孔碳增强电子与质量的传递,二者共同作用有效提高Pt基复合催化剂的甲醇氧化电催化活性、抗CO中毒性能和稳定性。本论文的主要研究内容如下:（1）以ZIF-67为前驱体,三聚氰胺为外加氮源,在适当的温度和时间下,通过高温煅烧法合成了一种新型MOF衍生的Co嵌入氮掺杂碳纳米管修饰介孔碳（NCNTs@MC）材料。三聚氰胺作为氮源和Co纳米颗粒在热解过程中共同促进氮掺杂碳纳米管的形成,并且能够形成介孔结构。以制备的Co@NCNTs-MC为载体,合成了Pt基复合催化剂,不仅显著改善了Pt纳米粒子的分散性,而且增强了电子和质量的传递。其中,以800°C煅烧4 h制备的碳载体负载Pt催化剂Pt/Co@NCNTs-MC800-4样品的甲醇氧化质量活性为700.3 m A mgPt-1,约为20%商业Pt/C的4.5倍。（2）以富含氮和碳元素的ZIF-67和ZIF-8进行复合,制备ZIF-8@ZIF-67前驱体,经过高温煅烧优选合适的煅烧温度合成氮掺杂碳纳米管空心多孔碳材料,碳纳米管具有良好的内部通道和分级多孔结构,空心结构能够进一步增大比表面积,使制备的Pt基复合催化剂具有良好的电化学活性和稳定性。Pt/NCNTHPC800样品中甲醇氧化反应的质量活性为416.2 m A mgPt-1,约为20%商业Pt/C的2.5倍。（3）在ZIF-67的基础上引入采用电化学氧化聚合法制备的具有高导电性的聚吡咯,优选合适的电沉积时间,使ZIF-67生长在聚吡咯网上后进行高温煅烧,合成了含有丰富氮元素的氮掺杂多孔碳材料。聚吡咯网的存在能够抑制ZIF-67在高温下发生团聚,使ZIF-67结构保持完整。将制备的氮掺杂多孔碳为载体,合成Pt基复合催化剂,对其进行电化学测试,结果表明以其为载体制备的Pt/NPC-5样品甲醇氧化反应的质量活性为579.4 m A mgPt-1,约为20%商业Pt/C的3.8倍。
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