【摘 要】
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溴代阻燃剂（BFRs）凭借其优异的阻燃性能与热稳定性,对材料性能影响小以及价格优势等,被广泛应用于建材、电子、塑料、航空等领域。但是随着在环境介质和生物样本中的检出,该类化合物已造成较大的环境风险。十溴二苯醚（BDE-209）曾是市场上生产及使用量最大的BFRs,导致了国内外BDE-209在环境中的广泛分布,尤其是BDE-209生产以及电子产品拆卸场地土壤。近来,六溴苯、以及2,4,6-三溴苯酚等
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溴代阻燃剂（BFRs）凭借其优异的阻燃性能与热稳定性,对材料性能影响小以及价格优势等,被广泛应用于建材、电子、塑料、航空等领域。但是随着在环境介质和生物样本中的检出,该类化合物已造成较大的环境风险。十溴二苯醚（BDE-209）曾是市场上生产及使用量最大的BFRs,导致了国内外BDE-209在环境中的广泛分布,尤其是BDE-209生产以及电子产品拆卸场地土壤。近来,六溴苯、以及2,4,6-三溴苯酚等新型阻燃剂越来越受到欢迎。研究证明热处置含有BFRs通常会形成溴代二噁英（PBDD/Fs）。而水泥窑协同处置因同时具备高温、足够的停留时间、强烈的湍流以及天然的碱性气氛等有利BRFs降解的条件而应用前景广泛。有研究表明高温、催化剂、碱性化合物和含硫化合物对PBDD/Fs的生成都有抑制作用。在水泥窑中水泥生料是生产水泥的重要原料,这使得水泥窑具有天然的碱性气氛,而水泥生产过程中的热能是由燃煤提供的,这有使得水泥窑具备抑制PBDD/Fs生成的含硫化合物。因此为探明BFRs水泥窑热处置溴代阻燃剂PBDD/Fs的生成特征与阻滞效应,本文通过模拟实验开展水泥生料对BFRs污染土的影响研究,选取三种典型BFRs,探究其热分解产物PBDD/Fs的生成特征与生成路径,以及碱性物质和硫化物对主要路径的抑制规律,以期为水泥窑热工条件下BFRs处置提供理论依据。主要研究结果如下:（1）水泥窑旋风预热器C1级是控制PBDD/Fs生成的关键区域。C1级的PBDD/Fs生成量最高,其中主要单体为OBDF、OBDD和1234678-HpBDF,分别占比为47%～78%、4%～21%和9%～20%;PBDD/Fs的毒性最大,为89.98 ng/g。污染土与水泥生料的质量比由0增加到1:5、1:10、1:15时,二噁英的生成量不断降低,表明水泥生料对二噁英生成有抑制作用;（2）水泥窑热工条件下六溴苯、2,4,6-三溴苯酚及十溴二苯醚的热分解产物以高溴代PBDD/Fs为主。六溴苯热解其主要产物OBDD和OBDF分别占42%～93%和20%～53%,2,4,6-三溴苯酚热解其主要产物OBDD、1234678-Hp BDD、123789-HxBDD和123478/123678-HxBDD,分别占比12%～63%、25%～39%、4%～23%和4%～12%,十溴二苯醚热解其主要产物OBDF和OBDD,分别占比51%～87%和10%～41%;（3）十溴二苯醚（BDE-209）热解是三种典型BRFs中生成PBDD/Fs最主要路径。对BDE-209主要脱溴路径进行推测发现,BDE-209降解脱溴生成的主要单体有BDE-207、BDE-206和BDE-203。由PBDEs单体的生成特征以及反应环境推测BDE-209在水泥窑热工条件下的主要降解路径为BDE-209→BDE-207,BDE-209→BDE-206→BDE-203。（4）不同比例的S和CaO添加实验表明,引入S和CaO均使得十溴二苯醚热分解过程中削减了PBDD/Fs的生成量。当单独添加S的条件下,PBDD/Fs减少了67%～98%,当单独添加CaO的条件下,PBDD/Fs减少了75%～78%,添加CaO和S混合物的条件下,PBDD/Fs减少了76%～91%。（5）不同种类的抑制剂对十溴二苯醚热解生成PBDD/Fs的单体分布影响不大。添加S、添加CaO以及两者共同作用,十溴二苯醚热解所得PBDD/Fs单体主要为OBDF、OBDD和1234678-HpBDF。添加S的工况下OBDF、OBDD和1234678-HpBDF分别占比37%～74%、25%～48%和3%～15%,添加CaO的工况下分别占比74%～88%,8%～25%,0%～5%,添加CaO和S共同作用的工况下分别占比50%～74%,25%～44%,0%～6%。（6）产物中PBDD/Fs的生成与S和CaO的质量,以及S和CaO的质量比例有相关性。产物中PBDD/Fs生成量随着S的质量增加而降低,在S的质量为0.1g时达到最小值;产物中PBDD/Fs生成量随着CaO的质量增加先降低后趋于不变,在CaO的质量为0.5g时达到最小值;产物中PBDD/Fs生成量随着S和CaO的质量比增加而降低,在质量比达到1:20时达到最小值。
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