【摘 要】
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利用光催化技术将CO2的资源化是解决能源危机和环境问题的绿色可持续的理想途径。二维金属有机框架材料(Two Dimensional Metal-Organic Frameworks,2D MOFs)具有高比表面积、大孔径、良好的吸附性能、易于设计、修饰等优点,是一类具有潜能的优异光催化固碳催化剂。然而,大部分MOF材料在酸碱体系甚至是在水相中稳定较差,并且光催化还原CO2的性能较低,限制了MOFs
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利用光催化技术将CO2的资源化是解决能源危机和环境问题的绿色可持续的理想途径。二维金属有机框架材料(Two Dimensional Metal-Organic Frameworks,2D MOFs)具有高比表面积、大孔径、良好的吸附性能、易于设计、修饰等优点,是一类具有潜能的优异光催化固碳催化剂。然而,大部分MOF材料在酸碱体系甚至是在水相中稳定较差,并且光催化还原CO2的性能较低,限制了MOFs在光催化固碳中的实际应用。因此,对MOFs进行改性研究是提高还原CO2的MOF型光催化材料,实现光催化还原CO2的高效资源化。本论文采用双金属烯和半导体材料调控修饰二维金属有机框架材料来构建光催化固碳的复合材料。其一,基于二维Ti基共价-金属有机框架材料(MOF-903、MOF-904)的性质和结构特点,采用PdMo双金属烯对其进行修饰,系统表征各项物化性质,考察其光催化还原CO2的性能,并探讨其可能的作用机制。其二,基于二维MOFs材料Cu3(HHTP)2大π共轭结构和良好的导电性特性,探讨利用Cu2O原位刻蚀合成Cu2O@Cu3(HHTP)2复合材料的可能性。得到的主要结果如下:1.在较低温度下,通过一锅法制备高度弯曲、大比表面积的超薄双金属合金PdMo双金属烯,其具有充分暴露活性位点的金属原子且在碱性环境中优异的稳定性。通过后合成修饰的方法将PdMo双金属烯引入二维金属有机框架材料MOF-903和MOF-904中分别制备PdMo/MOF-903与PdMo/MOF-904复合材料。与未复合的MOFs材料相比,PdMo/MOF-903和PdMo/MOF-904表现出更高的光催化还原CO2活性,在以三乙醇胺为牺牲剂、可见光的照射下,产物甲酸的产率分别为129.7μmol g-1cat h-1和62.6μmol g-1cat h-1。结合各项分析表征,PdMo双金属的引入不仅可以增强其可见光响应范围,还可以促进光生载流子分离与迁移,进而提高其光催化还原CO2活性。2.以纳米立方块Cu2O作为合成二维导电性MOFs材料Cu3(HHTP)2的Cu源,成功在该立方纳米块表面原位生长出二维的Cu3(HHTP)2材料。Cu2O的引入可以有效地提高二维MOFs材料Cu3(HHTP)2的可见光响应强度,提高其光电性能,有望进一步用于光电催化还原CO2的反应中。与双金属烯、无机半导体材料复合是提高二维金属有机框架材料光催化还原CO2性能的有效途径,系统研究该类复合材料光催化还原CO2的构效关系不仅可以拓展MOFs材料的实际应用,还可以丰富光催化理论,为光催化固碳提供指导。
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