【摘 要】
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质子交换膜燃料电池已成为当前应对能源和环境问题的研究热点,其核心部件质子交换膜发挥着关键作用。为了得到性能优异的质子交换膜材料,可以从质子导体的选择和膜材料改性两方面进行研究。本文中合成了两个羧酸类有机配体,1,4-[3,5-间苯二甲酸]-对苯二甲酰胺（H4L~1）和1,3-[3,5-间苯二甲酸]-间苯二甲酰胺（H4L~2）,在此基础上制备了3种金属有机框架（MOFs）和4种金属有机凝胶（MOGs
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质子交换膜燃料电池已成为当前应对能源和环境问题的研究热点,其核心部件质子交换膜发挥着关键作用。为了得到性能优异的质子交换膜材料,可以从质子导体的选择和膜材料改性两方面进行研究。本文中合成了两个羧酸类有机配体,1,4-[3,5-间苯二甲酸]-对苯二甲酰胺（H4L~1）和1,3-[3,5-间苯二甲酸]-间苯二甲酰胺（H4L~2）,在此基础上制备了3种金属有机框架（MOFs）和4种金属有机凝胶（MOGs）,并通过溶液浇铸法制备了MOGs-复合膜。对获得的MOFs、MOGs和MOGs-复合膜进行了质子传导性能研究和传导机理的探讨。具体研究内容如下:1.羧酸类MOFs的制备。首先合成了两种羧酸类有机配体,H4L~1和H4L~2,然后在溶剂热条件下,通过配体与金属相互作用,制备出3种MOFs。对获得的MOFs进行单晶X-射线衍射、红外、热重以及粉末X-射线衍射（PXRD）表征,并对它们的质子传导性能进行了研究。结果显示,MOF1具有3D多孔框架结构,其质子传导率最大可达6.57×10-3 S·cm-1（98%RH,363 K）。通过结构模拟可知,MOF2具有由氢键连接而成的3D超分子结构。MOF2的最大质子传导率为7.40×10-3 S·cm-1（98%RH,367 K）,该值高于很多当前已经发现的MOFs材料。在98%RH和368 K下,MOF3的最大质子传导率达到1.48×10-3 S·cm-1。上述结果表明三种MOFs均为良好的质子传导材料。2.羧酸类MOGs的制备。利用合成的H4L~1和H4L~2与过渡金属制备了4种MOGs,Co-MOG、Cd-MOG、Cu-MOG和Zn-MOG,对它们进行了红外、热重、PXRD等表征,并对它们的质子传导性能进行研究。结果显示,在98%RH下,Co-MOG和Cd-MOG的最大质子传导率分别为1.35×10-3S·cm-1（368 K）和1.05×10-3S·cm-1（358 K）,它们的活化能值分别是0.09 e V和0.23 e V,说明二者的质子传导都服从Grotthuss机理。而Cu-MOG和Zn-MOG的最大质子传导率分别达到2.20×10-3S·cm-1（98%RH,368 K）和1.22×10-3S·cm-1（98%RH,363 K）,活化能分别为0.24 e V和0.15 e V,表明二者的质子传导均属于Grotthuss机理。3.MOGs-复合膜的制备。通过溶液浇铸法将MOGs与高分子聚合物（SPPO、SPEEK）共混,得到了系列复合膜材料。研究了系列复合膜的吸水溶胀性能、离子交换容量和氧化稳定性。交流阻抗测试结果表明:SPPO系列复合膜在98%RH和348 K条件下具有优异的质子传导性能,Co-MOG@SPPO-3和Cu-MOG@SPPO-3的最大质子传导率分别达到3.13×10-1 S·cm-1和1.79×10-1 S·cm-1;SPPEK系列复合膜在98%RH和348K条件下也表现出很好的质子传导性能,其中Cd-MOG@SPEEK-3和Zn-MOG@SPEEK-3的最大质子传导率分别为7.53×10-2 S·cm-1和1.27×10-1 S·cm-1。
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