随着工业化的发展,大气中二氧化碳（CO2）的浓度越来越高,将导致全球变暖,海洋酸化,威胁所有生物的安全。利用二氧化碳作为可再生的碳源生产高价值的燃料和化学品引起全球的广泛关注,其中催化二氧化碳加氢是最现实和最有吸引力的选择。金属氢化物可以提供负的晶格H,在氢化过程中表现出高的选择性与催化活性。此外碳酸盐可视为CO2的固态储存形式,是一种丰富而有用的资源。因此碳酸盐的利用被认为是CO2的间接利用。我们利用储氢金属（Ca、Mg、Ba）诱导碳酸盐高选择性加氢制备了 CH4-H2燃料,原位形成的金属氢化物（CaH2、MgH2、BaH2）对提高碳酸盐加氢甲烷化性能起着关键作用。在此基础上研究了不同反应条件对甲烷化性能的影响,通过实验现象与DFT理论计算探究甲烷化机理。1.我们首次报道了储氢金属在室温球磨条件下能有效地诱导碳酸盐氢化成甲烷。研究了不同球磨条件对甲烷化性能的影响。结果表明,该工艺的甲烷产率可达56%,甲烷选择性为100%。添加金属Ni后,甲烷产率进一步提高,甲烷选择性保持100%。球磨过程中形成的金属氢化物能够提供还原性强的负氢（H-）,在碳酸盐甲烷化过程中起着关键作用。DFT计算表明,H-更倾向于与碳酸盐的C原子结合,形成近似甲酸盐结构的过渡态。这项工作为在室温下将碳酸盐/二氧化碳转化为甲烷提供了一种新颖、可持续的方法。2.在前一章的基础上,我们研究了氢化钡热化学还原碳酸钡甲烷化反应。Ba在氢气氛下加热合成出BaH2,BaH2与BaCO3混合后在500℃下反应24 h制备甲烷。结果表明BaH2-BaCO3甲烷产率为41.38%。加入金属Ni后,甲烷最高产率为76.22%,甲烷选择性保持100%,提高反应温度、时间和BaH2/BaCO3比例有益于改善甲烷化性能。该章研究为碳酸钡甲烷化提供了一种新颖且高效的方法。3.最后,我们优化前一章的实验流程,利用储氢金属Ba直接诱导BaCO3高选择性加氢制备甲烷。结果表明当加入金属Ni后,甲烷产率从8.72%提升至65.57%,甲烷最高产率为85.52%,选择性保持100%。甲烷产率取决于Ni含量、加热温度、加热时间和Ba/BaCO3比例。密度泛函理论计算表明,Ni3-BaCO3结构可以促进H2分子的吸附和活化,BaH2有利于为BaCO3分子的氢化提供负晶格H。