【摘 要】
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含氯挥发性有机化合物(Chlorinated Volatile Organic Compounds,CVOCs)来源于各类化工生产中废气的排放,是造成大气环境污染的主要污染物质之一。催化燃烧由于其低能耗、高效
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含氯挥发性有机化合物(Chlorinated Volatile Organic Compounds,CVOCs)来源于各类化工生产中废气的排放,是造成大气环境污染的主要污染物质之一。催化燃烧由于其低能耗、高效率、运行温度低等优点而广泛用于CVOCs的消除。本论文以稀土金属Ce和过渡金属Mn制备了单一CeO2催化剂和复合型Mn-Ce催化剂,以二氯甲烷为研究对象,系统地考察了催化剂的形貌、Mn-Ce混合氧化物的复合方式以及Mn负载量对二氯甲烷的催化性能的影响,并用BET、XRD、TEM、H2-TPR等手段表征催化剂织构和物理化学特性。结果如下:(1)采用水热合成法制备的不同形貌的CeO2催化剂对DCM的催化活性次序为棒状CeO2>球形CeO2>多面体CeO2>立方体CeO2,其中棒状CeO2催化剂的T50和T90分别为278℃和323℃。棒状CeO2具有较高的比表面积(86.41m2/g),H2-TPR表征结果表明棒状CeO2具有较好的低温还原活性。催化剂的形貌不仅影响催化剂催化活性,而且还能改变氧化产物的选择性。(2)对于棒状CeO2载体,表面修饰和体相复合两种方式负载Mn后,催化剂的活性反而下降了,而且对产物的选择性也降低。而对于立方体CeO2载体,表面修饰和体相复合两种方式负载Mn后,催化剂的活性均增加,而且对产物的选择性也相应提高,表面修饰方式制备的Mn/Ce催化剂表现出了最佳的DCM催化活性和选择性。(3)以立方体CeO2作为载体,采用表面修饰的方式制备的不同Mn负载量Mn-Ce催化剂催化氧化DCM。根据TEM、XRD、BET和活性测试等表征手段的结果可知,Mn掺杂的MnOx-CeO2催化剂具有较好的催化活性和较强的抗氯稳定性,其中4%Mn/CeO2-cube表现出了最佳的DCM催化活性和选择性,其T50和T90分别为274℃和314℃。这可能因为Mn进入了CeO2的晶格替代了部分Ce离子,进而使催化剂暴露的晶面类型和数量发生变化,催化剂表面也形成更多的氧空位和增加表面活性氧的流动性,从而使催化剂的活性增加;也有研究表明Mn有利于Deacon反应的进行,从而使催化剂表面吸附的Cl快速转化成HCl和Cl2,使得催化剂具有较强的抗氯中毒能力。
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