【摘 要】
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无机铅卤钙钛矿CsPbX3（X=Cl,Br,I）纳米晶由于其出色的光电特性,如高荧光量子产率、发光颜色可调、高色纯度、低成本和简便的合成工艺等在光电应用中引起了广泛关注。它们作为一种多功能材料,可用于实现新一代可溶液加工的光电器件,包括发光二极管、激光器、光电探测器和太阳能电池等。然而,几乎所有的卤化铅钙钛矿材料对水分非常敏感,容易水解,这导致在大气环境下和晶体生长过程中,它们的发光波长也会发生变
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无机铅卤钙钛矿CsPbX3（X=Cl,Br,I）纳米晶由于其出色的光电特性,如高荧光量子产率、发光颜色可调、高色纯度、低成本和简便的合成工艺等在光电应用中引起了广泛关注。它们作为一种多功能材料,可用于实现新一代可溶液加工的光电器件,包括发光二极管、激光器、光电探测器和太阳能电池等。然而,几乎所有的卤化铅钙钛矿材料对水分非常敏感,容易水解,这导致在大气环境下和晶体生长过程中,它们的发光波长也会发生变化。因此,新兴钙钛矿材料在大气环境中的不稳定性是其潜在应用的瓶颈。无机钙钛矿纳米晶发光颜色与卤素阴离子有关,CsPbBr3、CsPbCl3和CsPbI3纳米晶发光峰值分别位于510 nm、410 nm和700 nm。虽然通过调节卤素阴离子种类和比例可以方便的调节纳米晶的发光颜色,然而与绿光CsPbBr3纳米晶相比,蓝光的CsPbCl3纳米晶材料缺陷较多、荧光量子产率和器件使用寿命较低,红光CsPbI3稳定性差、荧光效率低,这是无机钙钛矿纳米晶实现多色发光的壁垒。虽然CsPbBr3的荧光效率高,但其荧光发射波长短,和光伏器件的光吸收匹配差,不适合作为光伏器件的紫外光转换材料。因此,开发其他技术代替阴离子交换来调节CsPbX3的发光颜色,开发可靠的红光和黄光的钙钛矿纳米晶,并同时增强它们的稳定性是非常有意义的。本论采用无机包覆、晶相调节和有机物分散等方法提高无机钙钛矿纳米晶的稳定性,并分析了不同方法的可行性、有效性和局限性。在增强稳定性的同时,通过量子限域、掺杂、晶体场调控等手段对钙钛矿纳米晶的发光颜色进行了调控和性能优化,并应用于光电器件。具体内容如下:1.制备了CsPbBr3纳米晶,并使用四氟钇钠（Na YF4）和氧化锌（Zn O）两种材料作为保护壳,采用简单的液相法合成了耐水且稳定发光的CsPbBr3@Na YF4和CsPbBr3@Zn O纳米晶,增强了CsPbBr3纳米晶对水和极性溶剂的抵抗力。2.采用改进的液相法制备了与Cs Pb2Br5复合的CsPbBr3钙钛矿纳米晶,表现出良好的抗水性和发光稳定性。CsPbBr3纳米晶表面的表面附着了片状Cs Pb2Br5层,形成了双相CsPbBr3/Cs Pb2Br5结构,获得了具有稳定绿色发射的双相CsPbBr3/Cs Pb2Br5纳米晶,发射峰值位于510nm。因Cs Pb2Br5可以增强CsPbBr3纳米晶的发光和结构稳定性,因此双相CsPbBr3/Cs Pb2Br5纳米晶在大气、极性溶剂环境中表现出比纯CsPbBr3纳米晶更高的光谱稳定性。此外,在相同温度下所合成的双相CsPbBr3/Cs Pb2Br5纳米晶同CsPbBr3纳米晶相比,尺寸小,光致发光光谱蓝移,通过调节合成温度,可以获得光致发光发射峰在480 nm和520 nm之间连续调谐的双相CsPbBr3/Cs Pb2Br5纳米晶。3.通过共掺杂其他阳离子增强了CsPbCl3:Mn2+纳米晶Mn2+的黄光发射,Mn2+浓度保持不变,制备了一系列掺杂其他阳离子的CsPbCl3:Mn2+,Y(Y=Eu2+,Ba2+,In3+,Ce3+,Mg2+,Eu3+,Yb3+或Er3+)纳米晶,并计算了不同样品中Mn2+周围的晶体场强。与CsPbCl3:Mn2+纳米晶相比,CsPbCl3:Mn2+,Er3+纳米晶的荧光光谱中的橙红色峰从580 nm红移到600 nm,相对发光强度增强了100倍。同时对CsPbCl3:Mn2+纳米片进行了相同的实验,以确认Mn2+周围晶体场的变化,共掺杂阳离子对Mn2+发光特性的影响与纳米立方体相似,并对其机理进行了详细分析。4.优化CsPbCl3:Mn2+,Er3+纳米晶的合成条件,使分散在甲苯中的纳米晶的荧光量子产率最高达到了79.5%,将这些纳米晶与乙烯-乙酸乙烯酯（EVA）混合以并制成薄膜,作为发光下移（LDS）层用于提高晶体硅太阳能电池的光电转换效率,有效改善了太阳能电池近紫外光利用率低的问题。测试结果表明,硅电池模组的短路电流(ISC)和光电转换效率（η）分别提高了3.42%和4.02%。在应用于荧光太阳能聚光器（LSC）时,其ISC和η相对分别增加了14.9%和18.0%。这些结果表明了黄光CsPbCl3:Mn2+,Er3+纳米晶作为发光下移层薄膜在太阳能中的应用可行性。图67幅,表13个,参考文献196篇。
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