核能可持续发展依赖于铀资源利用的最大化以及核废物排放的最小化。在先进核燃料循环系统中,利用PUREX（Plutonium Uranium Recovery by EXtraction）流程对乏燃料中铀、钚进行分离回收并循环利用;将高放废液中具有α放射性且半衰期长的次锕系核素利用快中子轰击而嬗变成短寿命或稳定性核素,是减少高放废液排放、降低长期潜在性危害的根本途径。由于高放废液中存在较多的镧系元素,其含量约为次锕系核素的20倍,镧系元素比次锕系核素具有更大的中子吸收截面,更容易捕获中子,是中子毒物,从而降低次锕系核素嬗变效率。因此,在核素嬗变前,需将镧系元素与次锕系核素分离开来。但由于镧系收缩,使得镧系元素和次锕系核素具有相近的离子半径和相同的价态,它们的化学性质十分接近,分离非常困难;也是先进核燃料循环中关键技术难题之一。对于镧锕元素的分离,前人已有较多的理论和实验研究,并取得一些成果。在韦悦周等人前期的研究中,提出了基于萃取色层技术的MAREC（Minor Actinides Recovery by Extraction Chromatography）分离流程概念,对高放废液中核素及裂变产物具有较好的组分离性能。但是,实验发现该流程中次锕系核素与中等重量的稀土元素（Sm（III）、Eu（III）、Gd（III）、Tb（III））分离仍然是一大难题。本文主要利用常用且廉价的HDEHP萃取剂,将其担载到大孔硅基树脂SiO₂-P中,形成固相萃取剂HDEHP/SiO₂-P,探讨其对镧锕吸附分离的行为,重点研究其对次锕系核素与中稀土元素的吸附分离性能,从而进一步完善MAREC流程。研究发现,HDEHP/SiO₂-P吸附剂具有固态萃取剂的诸多优点,如动力学快、相分离容易、操作简便等;对镧锕元素均具有较好的吸附性能。在一定酸度范围内,对Ce（III）和²⁴¹Am（III）具有相似的吸附行为;对中稀土与²⁴¹Am（III）具有比较理想的选择性,分离因子都能达到100左右。静态吸附研究发现,HDEHP/SiO₂-P对Gd（III）和Ce（III）的吸附动力学均较快,在2 h内达动力学平衡,且均符合准二级动力学模型;对Gd（III）和Ce（III）的吸附等温线均满足弗兰德里希模型;对Gd（III）的热力学过程为自发的放热反应。Ce（III）作为²⁴¹Am（III）的模拟元素,从HDEHP/SiO₂-P上脱附条件较为温和;动态色谱分离实验表明,Ce（III）基本能与其它中稀土元素完全分离,进一步完善了MAREC流程。本文系统评价了HDEHP/SiO₂-P的化学稳定性,实验发现,其具有良好的耐硝酸、耐热稳定性;同样具有优良的耐伽玛射线辐照稳定性。在空气、0.1 M和3 M硝酸等不同条件下吸收500 kGy的伽玛辐照后,均能保持良好的吸附和选择性,且泄露的有机物比例非常低。因此,HDEHP/SiO₂-P作为一种固相萃取剂,具备在次锕系核素与中稀土元素分离流程中的应用潜力。在TALSPEAK液液萃取流程中,HDEHP常与其它萃取剂协同作用以改善适用范围和萃取效果。受TALSPEAK流程的启发,本文也将HDEHP与CMPO萃取剂混合担载到大孔硅基树脂SiO₂-P中,形成不同比例的CMPO-HDEHP/SiO₂-P混合型吸附剂,并在静态吸附下探讨其对稀土元素的吸附行为。研究发现,混合型吸附剂在低酸下主要是HDEHP起吸附作用,高酸时,主要是CMPO起吸附作用;低酸和高酸下都有较好的吸附能力,提高了吸附剂的酸度适用范围。但是,加入的CMPO萃取剂对Ln/An选择性无明显作用,却降低了HDEHP在固相吸附剂中的含量;因此,混合型吸附剂对Ln/An的分离性能不如单独使用HDEHP/SiO₂-P时效果好。本文重点研究了HDEHP对稀土元素的吸附机理,运用UPLC-Q-TOF-MS技术对Ce（III）、Sm（III）、Eu（III）、Gd（III）、Tb（III）五种稀土离子与HDEHP所形成的配合物进行分析。研究发现,不同稀土离子与HDEHP形成不同的配合物结构:Ce（III）与HDEHP主要形成1:8的单金属核络合物;Sm（III）与HDEHP既能形成1:8的单金属核配合物,又有2:8的双金属核配合物;Eu（III）与HDEHP形成既有1:6的单金属核配合物又有2:8的双金属核配合物。与不同稀土元素形成不同的配合物是HDEHP具有选择性的原因。