近年来,以石墨烯为代表的二维（2D）材料由于其独特的物理、电子和化学性质,在电化学储能领域引起广泛关注。2D材料强烈的面内共价键和原子层厚度使得其具有优异的机械强度、柔性和加工性,高表面积和高度暴露的表面原子为其物理化学性能的调控提供了有利条件。本文采用涂覆蒸发法制备了高柔性、高导电率的轻薄石墨烯膜,成功设计了基于石墨烯膜的不同纳米结构柔性电极,并对所制备材料的微观结构和电化学性能进行了分析和讨论;以二维过渡金属硫属化合物（TMDs）—MoSe₂为锂硫电池硫正极载体,通过对MoSe₂进行相的调控,重点研究了不同相结构MoSe₂对多硫化锂转化动力学的影响。（1）采用一种低成本、易规模化的涂覆蒸发法制备了高柔性、高导电率的轻薄石墨烯膜,实现石墨烯薄膜厚度的可控制备,得出石墨烯膜厚度对超级电容器性能的影响规律。这种薄膜既可以直接作为电极材料使用从而避免使用粘结剂和集流体,也可作为基底材料,通过与金属单质、金属氧化物以及金属硫化物等复合制备复合薄膜材料。（2）以石墨烯膜为基底,设计不同纳米结构的三维阵列赝电容材料（Co₃O₄、MnCo₂O₄和Co₉S₈）,通过提高活性物质的载量和电极的利用率,获得多种高性能超级电容器柔性复合薄膜电极。由于石墨烯膜良好的导电性,赝电容材料固有的高比电容,结合三维结构特性,自支撑的复合薄膜电极表现出优异的倍率性能和循环稳定性,其中,Co₉S₈/石墨烯膜电极在0.5 A/g电流密度下具有653 F/g的比电容,在10 A/g电流密度下2500次循环后比电容保持率为91.8%。这是由于原位生长的纳米管状Co₉S₈阵列保证了足够电化学活性位点的暴露,促进了离子输运。本文还进一步探讨了复合膜的结构和组成对电容器性能的影响机理,为建立高性能柔性薄膜超级电容器提供了理论依据。（3）制备了2D层状材料MoSe₂,并实现了MoSe₂不同相结构（2H、1T和2H-1T）的调控。首次研究了MoSe₂不同相结构对锂硫电池电化学性能的影响,揭示了相结构影响锂硫电池性能的动力学机理。相较于2H相,1T相具有更加丰富的缺陷和更高的电子导电性,其作为催化剂载体对多硫化锂具有更强的吸附作用并能提供更快的电荷转移,通过加速多硫化锂转化的动力学氧化还原反应,有效地抑制了多硫化锂的“穿梭效应”。通过磷掺杂制备的1T相MoSe₂作为硫正极载体时,锂硫电池表现出明显改善的循环稳定性和倍率性能:0.1 C（1 C=1675mAh/g）电流密度下,可逆比容量为1159 mAh/g,100次循环后可逆比容量为698mAh/g;在2 C的电流密度下,仍有479 mAh/g可逆比容量。通过相调控发展二维层状硫正极材料,为锂硫电池的研究和实际应用提供了理论依据和技术支撑。