几种MOFs吸附剂对水中磷酸盐和As(Ⅴ)的去除性能及机理研究

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UiO-66-NH2和MIL-101-NH2(Fe)已广泛用于去除水体中的磷酸盐和As(Ⅴ),但UiO-66-NH2选择性差,去除效率低,而MIL-101-NH2(Fe)稳定性较差,选择性和去除效率也不能满足实际的需求。为了增加此类MOFs材料的吸附性能,增强其实用性,本文通过了稀土元素钕(Nd)掺杂到UiO-66-NH2和MIL-101-NH2(Fe)中,制备了Nd-UiO-66-NH2和Nd-MIL-101-NH2(Fe)吸附剂。使用Nd掺杂的Nd-UiO-66-NH2,Nd-MIL-101-NH2(Fe)和经季铵化改性的MIL-101-N+(Et)3(Fe)MOFs吸附剂去除水体中的磷酸盐和As(Ⅴ)。具体研究内容如下:1.制备了钕元素掺杂的Nd-UiO-66-NH2 Zr-MOF吸附剂,用于去除水体中的磷酸盐。对主要吸附参数,如p H值、反应时间、温度和重复使用性能等研究表明:Nd/Zr摩尔比为0.50/1.00时对磷酸盐具有最佳的吸附效果,最大吸附容量为97.50mg P/g,平衡时间为120 min。0.5Nd-UiO-66-NH2吸附剂在p H=3-9的溶液中具有较高稳定性,并对磷酸盐的去除具有良好的重复使用性能。利用光谱分析(FTIR和XPS)和理论计算(DFT和LOBA)证实了0.5Nd-UiO-66-NH2对磷酸盐的主要吸附机理为配体交换和非常规氢键。2.制备了MIL-101-N+(Et)3(Fe)吸附剂,用于去除水体中的磷酸盐,并探究了影响吸附效率的主要参数,如p H值、初始浓度、反应时间和温度等。结果表明:在中性溶液中,对磷酸盐的去除效果最好。吸附等温线符合Langmuir模型,最大吸附容量为93.70 mg P/g,MIL-101-N+(Et)3(Fe)吸附容量较MIL-101-NH2(Fe)(65.92mg P/g)大幅度提升。吸附过程符合准二级动力学模型,在150 min内达到平衡。热力学实验表明,吸附过程为吸热反应。MIL-101-N+(Et)3(Fe)对磷酸盐的去除具有良好的选择性。利用光谱分析(FTIR和XPS)和Zeta电位测试证实了MIL-101-N+(Et)3(Fe)对磷酸盐的主要吸附机理为配体交换、离子交换和静电吸引。3.制备了钕元素掺杂的Nd-MIL-101-NH2(Fe)吸附剂,分别用于去除水体中的磷酸盐和As(Ⅴ)。结果表明,Nd/Fe摩尔比为1.50/1.00时对磷酸盐和As(Ⅴ)均具有最佳的吸附性能,最大吸附容量分别为105.00 mg P/g和260.24 mg/g。该吸附剂对磷酸盐和As(Ⅴ)的吸附动力学均符合准二级动力学模型。1.5Nd-MIL-101-NH2(Fe)对磷酸盐和As(Ⅴ)的去除均具有较高的选择性。利用光谱分析(FTIR和XPS)和Zeta电位测试证实了1.5Nd-MIL-101-NH2(Fe)对磷酸盐和As(Ⅴ)的主要吸附机理均为配体交换和静电吸引。
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