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发动机机内净化技术结合催化型颗粒捕集器CDPF技术是满足未来排放法规的重要手段之一。目前,商用贵金属CDPF催化剂的低温活性较差且价格昂贵,而非贵金属CDPF催化剂成本低廉且能够大幅度降低碳烟颗粒的氧化燃烧温度,因此非贵金属催化剂在颗粒物催化氧化领域具备广阔应用前景。本文通过在FeCeO2-δ过渡金属复合氧化物上负载具有强吸脱附NOx性能的存储组分Ba,考察金属Ba的负载对催化剂催化氧化碳烟颗粒的影响。研究表明,金属Ba改性的BaFeCeO2-δ催化剂相较FeCeO2-δ催化剂表现出了更优的碳烟催化活性,在1000 ppm NO、10%O2和N2平衡气的气氛条件下,Ba(5%)FeCeO2-δ、Ba(10%)FeCeO2-δ和Ba(20%)FeCeO2-δ催化剂样品碳颗粒起燃温度分别降至288°C,282°C和302°C,均优于FeCeO2-δ催化剂样品的碳颗粒起燃温度305°C。然而在催化剂的理化特性、氧化还原能力、吸脱附NOx性能等方面,金属Ba改性后的BaFeCeO2-δ催化剂却表现出了截然不同的性能。BaFeCeO2-δ催化剂样品表面部分区域出现团聚的现象,比表面积小于FeCeO2-δ催化剂样品的比表面积,同时H2-TPR结果表明钡金属的负载不利于提高催化剂样品的氧化还原性能,且XPS结果显示负载Ba金属后的催化剂样品中表面还原态Ce3+的含量和表面吸附氧含量大大降低。针对BaFeCeO2-δ催化剂良好的碳烟催化活性,本文进一步对BaFeCeO2-δ催化剂的NOx吸附-脱附特性进行了研究。通过NOx存储与脱附实验,发现向FeCeO2-δ催化剂中引入不同含量的钡金属可以极大地改善催化剂存储NOx的能力,对于FeCeO2-δ催化剂样品在50°C至200°C的温度区间内NO是主要的脱附产物,而对于BaFeCeO2-δ系列催化剂样品在300°C至550°C的温度区间内脱附出大量的NO。BaFeCeO2-δ催化剂正是通过在低温段存储大量NOx并在高温段脱附释放NOx的优异性能,使BaFeCeO2-δ催化剂表现出了良好的碳烟催化活性。结合NOx吸附-脱附实验和催化剂性能评价实验,本文提出了NOx在BaFeCeO2-δ催化剂表面具体存储和脱附的反应机理以及用NOx辅助BaFeCeO2-δ催化剂催化氧化碳烟颗粒的反应机理。BaFeCeO2-δ催化剂存储和脱附NOx的反应过程被认为可以分为四个反应步骤,首先柴油车尾气中的NO在催化剂表面活性位点上被氧化为NO2,接着反应气中的NO和NO2在催化剂表面以NO2-和NO3-的形式存储,当反应温度达到350°C附近时,BaFeCeO2-δ催化剂表面形成了更加稳定的体相Ba(NO3)2,最后当反应温度的继续升高和氧化反应的不断放热,体相Ba(NO3)2的稳定性下降,Ba(NO3)2逐步开始分解脱附生成大量的NOx。而BaFeCeO2-δ催化剂NOx辅助催化氧化碳烟颗粒的反应机理最关键的一步正是通过高温下Ba(NO3)2分解脱附生成大量的NOx辅助催化氧化颗粒物。