负载型过渡金属催化剂氯苯燃烧性能研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xurikeji
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
挥发性有机物(VOCs)是主要的大气污染物之一,其会诱发臭氧和PM2.5污染。在诸多的VOCs治理技术中,催化燃烧具有净化效率高、能耗低、无二次污染等优点,是目前研究的热点和主要的商业化技术。VOCs催化净化技术的核心在于高性能催化燃烧催化剂开发。含氯挥发性有机物(CVOCs)因其难降解,具有强的毒性和致癌性,对环境与人体健康危害尤为严重。CVOCs催化燃烧易导致催化剂中毒失活,同时易生成二噁英及多氯联苯,因此,高活性、稳定性和选择性CVOCs净化催化剂的开发具有较高的技术壁垒。本文以氯苯(CB)为模型化合物,进行了氯苯催化燃烧催化剂的研究。通过关键催化组分的优化筛序与微观结构调控,对氯苯催化燃烧活性、稳定性和HCl选择性进行了调变,并检测了二噁英(PCDD/Fs)和多氯联苯(PCBs)等副产物的生成情况。首先,以Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制得负载Cr、V和Cu的催化剂10M-Al(M=Cr、V和Cu),研究了其氯苯催化活性和HCl选择性。结果表明,10Cr-Al催化剂活性最高,10V-Al催化剂的HCl选择性最高,10Cu-Al活性和选择性均最低。结合表征结果,揭示出氯苯催化活性依赖于活性组分分散度及催化剂的氧化还原性能,活性组分高的分散度有利于提高氧物种传输能力,提高催化活性;而HCl选择性则与催化剂表面酸性和酸量密切相关,高的酸量及丰富的Br(?)nsted(B)酸性位有利于HCl生成。而PCDD/Fs和多氯联苯PCBs的生成取决于催化剂的氧化还原能力和表面酸性。适中的氧化能力及B酸位导致PCDD/Fs生成量的增加,而强的还原能力使得PCBs更易生成。然后,以V、Cr为活性组分,研究了载体(Al2O3,TiO2和Ce0.5Zr0.5O2)的改变对于氯苯催化氧化性能的影响。结果表明,载体对V基催化剂的影响更为显著,V与TiO2间的相互作用最强。10V-Ti表面V5+/(V5++V4+)的值最高,氧空穴数量较多,因此其催化燃烧活性最好。而10V-Al表面酸量最多,促进了表面氯物种的吸附和解离,HCl选择性最高。最后,为了进一步提高10V-Ti催化剂的催化活性和HCl选择性,引入W元素,并优化了V/W比例。结果发现,W的掺杂促进了活性组分V的分散,增强了催化剂的氧化还原性和表面酸性。催化剂的活性顺序为:5V5W-Ti>3V7W-Ti>1V9W-Ti>9V1W-Ti>10V-Ti,催化活性与其氧化还原性能一致。5V5W-Ti催化剂表面Lewis(L)酸量较多,有利于氯苯的深度氧化;1V9W-Ti表面B酸量最多,能够促进表面氯物种以HCl的形式脱附,因此HCl选择性较高。相比较而言,5V5W-Ti催化剂的催化性能最佳。
其他文献
制造业作为国家发展的基础,在国民经济中占据着重要的地位。随着外部环境的变化,制造业面临转型升级的问题。在新一代信息技术的支撑下,共享制造模式成为制造企业转型发展的可行途径,这可以缓减社会化资源的供需矛盾,提高社会制造资源的利用率。共享制造平台突破地域限制因素,匹配双方需求,整合社会制造资源,推动企业间服务化共享。为了推动共享制造平台的可持续发展,制造服务资源提供商何时加入平台、在什么条件下加入共享
学位
随着我国落实和推行创新创业政策的同时,也越来越重视产学研合作和科技成果转化问题,不少高校、科技型企业和研发机构开始成立新型研发机构来进行科技成果转化、产业孵化、共享技术知识等科技活动,以提高研发效率、区域创新水平和促进经济发展。新型研发机构是一种在合作研发、产业技术创新战略联盟和协同创新平台等产学研合作模式的基础上,发展出来的一种新型产学研合作方式,是由大学、科研院所、企业和中介机构等多方组织构成
学位
目前,微藻用于废水中的研究通常是自养条件下对N、P和重金属的去除。畜禽养殖废水中不仅含有微藻生长所需要的N、P营养物质,还含有大量的COD和重金属。因此,有必要研究混合营养模式下重金属存在对养分(C、N、P)去除的影响及微藻对重金属的生物修复能力。本文用人工废水驯化斜生栅藻,研究了其在不同浓度废水中的生长情况及N、P去除率的差异,考察了在混合营养模式下,Cr、Cd胁迫对斜生栅藻生物量、叶绿素含量和
学位
镍是一种重要的战略性金属资源,被广泛的应用于不锈钢、电池、电镀及合金等各个领域。近年来,随着世界钢铁行业的不断发展和电动汽车行业对工业级电池用镍合金的需求,对镍资源的需求越来越大,而可开采的镍矿却在逐年减少,镍资源的供需矛盾不断加剧。因此,占全球陆基镍72%的红土镍矿逐渐成为镍开发的首选替代资源。然而,由于红土镍矿由于本身赋存结构复杂、嵌布粒度细、镍含量低,镍铁难以高效富集。近年来,为应对全球气候
学位
报纸
随着中国迈入高质量发展阶段,产业结构不断调整优化,工业企业的发展也呈现出稳中向好的态势。但目前工业企业的创新能力与高质量发展要求之间存在的矛盾还有待解决,由传统工业体系推动的工业发展模式引发了突出的资源与环境问题,严重制约了我国早日实现经济高质量发展的目标和要求。绿色创新是实现经济、资源与环境协调发展的重要抓手,对各地区规模以上工业企业的绿色创新效率进行测算分析,阐明目前的发展现状和存在的问题,坚
学位
高炉煤气是一种气体能源,但其中含有的COS和H2S在燃烧后转化为SO2,导致环境污染。高炉煤气脱硫可以节省钢厂末端烟气脱硫环保投资及运行费用,在煤气脱硫工艺中,分子筛吸附法具有工艺简单、循环利用性能好等优点被煤气脱硫行业青睐。典型脱硫工艺主要是将较难脱除的COS水解转化为H2S再行后续脱除,因此开发一种吸附性能和再生性能优异的H2S吸附剂是高炉煤气脱硫技术的重要环节,研究不同结构分子筛的脱硫性能,
学位
随着我国现代化社会的高速发展,城市化建设的进程也在不断加快,随之配套的基建设施也在日益拔地而起。随着变电站、城市综合管廊、油气输送管线以及高楼大厦等大型建筑物的日益增加,其安全隐患问题也逐渐被人们重视起来。但此类大型基建设施大都有着建筑空间大、铺设范围广且其内部结构较复杂的问题,采取传统的安全监测手段难以对这些大型基建设施完成全方位的温度监测,因此,需要一种能够在大范围的复杂环境中完成实时分布式的
学位
硫化氢(H2S)广泛存在于石油工业、煤化工、天然气开采和污水处理等工业过程中。H2S的存在不仅会导致环境污染,还会引起管道设备腐蚀、催化剂中毒以及酸雨等多种问题。因此,脱除气体中的H2S尤为重要。煤气脱硫是煤炭洁净转化利用过程中的关键步骤之一。与湿法脱硫技术相比,干法脱硫技术可有效利用煤气显热、并使整体煤气化联合循环发电系统(IGCC)整体热效率和经济效率提高2-3个百分点,极具应用潜力。因而,中
学位
三维立体信息相较于二维平面信息,可以更准确地展示物体的大小、表面形态和轮廓等特征。目前,三维成像已经渗透到生产生活的各个领域,如人脸识别、文物数字化、医学检测、金属铸件面形测量等。如何准确、快速地获取物体表面的三维信息成为当下研究的热点。众多三维成像技术中,主动结构光照明三维轮廓术通过投影面结构光照明被测物体,结合事先标定好的照明单元与采集单元之间的关系来获取物体的三维信息,可实现快速、高精度三维
学位