锰基莫来石型氧化物的改性及其催化消除尾气污染物研究

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催化材料是柴油机排气后处理系统的核心,我国经过近20年的发展取得了长足的进步,已建成较为完善的自主创新体系并掌握了部分核心技术。但因起步晚、基础弱,现有的催化材料体系难以有效支撑产业的健康可持续发展。满足新排放法规对尾气排放的种类和限值要求的新催化材料体系的开发成为了目前研究的热点。本文立足于课题组过往对莫来石材料体系理论计算和实验研究的基础,通过对莫来石的结构调控、表面化学态改性方法,提高其尾气净化催化性能,阐明其结构、化学态与反应机理的内禀关系,拓展柴油机尾气催化材料新体系,为新国标下的尾气净化催化剂设计制备提供新思路。具体内容如下:发展了构建内交联式氢键提升胶体晶体模板分解温度的方法,利用该方法克服莫来石烧结成型时与模板耐受温度不匹配问题,首次实现三维有序大孔结构莫来石型催化剂的结构设计与制备,获得的新型结构莫来石催化剂相较于传统纳米颗粒结构莫来石展现出更高的NOx辅助碳颗粒燃烧活性,T50降低62 oC。提出增强莫来石表面对NOx吸附数量和强度以提高NOx辅助碳颗粒燃烧反应活性的策略,通过K2Mn4O8修饰改变莫来石表面化学态,实现催化剂对NO的吸附数量和对NO2的吸附强度的提升,修饰后的催化剂比纯相莫来石催化剂的T50降低了30oC,并通过验证NO2*比O*在NOx辅助碳颗粒燃烧具备更强的氧化活性,并揭示莫来石上NOx辅助碳颗粒燃烧反应的机理。发现了莫来石类催化剂在氨气选择性催化氧化反应中展现出了优异的氧化活性,其中Sm Mn2O5展现出最佳的氨气氧化活性。基于理论计算和原位红外阐明了莫来石型催化剂的氨气选择性催化氧化的反应路径,通过-HNO中间物种的确认,证实Sm Mn2O5的(001)晶面发生的氨气选择性氧化反应为酰亚胺反应机理。基于密度泛函理论计算中对氨气选择性催化氧化中N2O和N2产物势垒关系的分析,提出通过增强-NH的吸附数量的提高催化剂对N2选择性的策略,通过固体酸Nb2O5改性莫来石表面化学态,验证了这种策略的可行性,将Sm Mn2O5催化剂N2选择性从53%提升至68%,并阐明这种改性的本质是提高了催化剂对N原子孤对电子的吸电子效应,为新型氨气选择性氧化催化剂的开发提供了一种可行思路。
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