【摘 要】
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有机功能分子的光电性质是有机电子学、光学、储能及环境领域的研究热点。对有机分子的激发态调控是实现材料物理性能的重要手段之一。了解电子激发态的性质是一项具有挑战性的任务,对于化学,分子物理学,分子生物学和材料科学中的许多应用而言,这一任务变得越来越重要。有机分子在外界刺激下,可激发至亚稳态,形成独特的激发态电子结构。一般而言,分子激发态的调控是针对激发态的电子、电荷、构型和能量释放通道等。通过对分子
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有机功能分子的光电性质是有机电子学、光学、储能及环境领域的研究热点。对有机分子的激发态调控是实现材料物理性能的重要手段之一。了解电子激发态的性质是一项具有挑战性的任务,对于化学,分子物理学,分子生物学和材料科学中的许多应用而言,这一任务变得越来越重要。有机分子在外界刺激下,可激发至亚稳态,形成独特的激发态电子结构。一般而言,分子激发态的调控是针对激发态的电子、电荷、构型和能量释放通道等。通过对分子激发态的调控,可以改变分子的发光行为,例如热激活延迟荧光和双波发射。因此在分子水平上实现对激发态的调控对设计合成理想的光电性能材料具有参考价值。本文合成了一类异喹啉磺酰胺小分子化合物。通过实验表征和理论计算,研究了激发下取代基不同的给电子能力和空间位阻作用对分子电子电荷分布及其构型的调控。具体研究内容如下:(1)以对位不同官能团取代的溴苯为原料,通过两步Sonogashira偶联反应和一步缩合反应,构建了3-位化学修饰的(二乙氨基、二苯氨基和咔唑基)苯基异喹啉磺酰胺衍生物(PITA-DEA,PITA-DPA和PITA-Cz),并通过核磁、质谱和单晶衍射分析等手段证实了分子结构和构型特点。(2)研究了由于体系中电子给体的结构和供电子能力的不同,导致激发态下异喹啉与3位苯基之间发生扭曲同时伴随对甲苯磺酰基发生扭转。二者共同扭转使激发态分子构型发生改变,电子云重新分布,因此表现出独特的发光行为。其中化合物PITA-DEA和PITA-DPA体现出双波发射性质,化合物PITA-Cz保持单波发射。同时研究了环境空间阻碍和溶剂效应对分子激发态构型和能量的调控。测试了化合物在薄膜状态的发射,三者均为单波。证实了双波发射行为确实来源于激发态构型的转变。这种对激发态的调控方式对于设计合成独特光电性能的分子具有参考价值。(3)基于化合物展现的独特且可调的双波发射性质,通过改变分子的外部环境来调节蓝色-橙色双波发射比例,实现有机单分子白光。这将在有机白光材料领域具有潜在应用。
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