多功能Fe3O4@CS-HPW/Co(Ⅱ)制备及催化性能研究

来源 :大连工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hawk327
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生物柴油作为可再生、环境友好及最具发展潜力的生物基液体燃料,在缓解全球能源短缺方面发挥着不可替代的作用。采用多相催化剂,尤其是固体酸催化剂催化酯化反应制备生物柴油因反应条件温和、工艺简单等优点,迅速成为国内外研究的热点。具有Keggin结构的杂多酸,尤其是H3PW12O40,由于其超强酸性、低腐蚀性、优良的可调控性等特性,将其负载在氨基功能化的磁性载体(Fe3O4@CS)上,使其兼具磁控分离特性、较高的活性表面积等优点,在特定多相催化反应过程中具有重要研究意义。本文首先合成了具有磁性Fe304核心、氨基(-NH2)功能化的核壳式Fe3O4@CS纳米载体,然后采用浸渍法将H3PW12O40(HPW)成功负载在载体表面,制备了载有HPW活性组分的磁性固体酸催化剂,即Fe3O4@CS-HPW。实验表明,用于催化的磁性复合材料在油酸和甲醇酯化反应中呈现优异的催化效果,基于优化的甲醇和油酸的摩尔比、催化剂用量、反应温度、反应时间等反应条件,油酸甲酯的收率可达到93.2%。同时,由于所制备的催化剂具有磁控分离的特性,反应完成后产物分离和催化剂回收均可快速高效实现。此外,本文还利用多种表征手段对制备流程各个阶段以及反应前后的催化剂进行了详细的表征。此外,由于磁性载体Fe3O4@CS表面氨基对过渡金属离子有着较强的吸附能力,利用浸渍法将Co(Ⅱ)引入载体表面,制备了Co(Ⅱ)负载的多相催化剂—Fe3O4@CS-Co(Ⅱ),并考察了最佳的Co(Ⅱ)浸渍浓度。将在最佳浸渍浓度下制备的Fe3O4@CS-Co(Ⅱ)应用于乙苯选择性氧化制备苯乙酮的反应,并充分考察了反应温度、反应时间、催化剂和助剂用量等条件对催化反应的影响。结果表明,该反应体系对反应条件的优化和反应效果的改善效果明显。在温和的反应条件下,乙苯转化率高达82.5%,而同时苯乙酮选择性达到了80.1%。同时,利用外加磁铁在反应完成后将Fe3O4@CS-Co(Ⅱ)快速回收,多次使用后仍保持着较好的催化性能。通过将多功能磁性Fe3O4@CS-HPW/Co(Ⅱ)多相催化剂应用于催化反应,取得了良好的催化效果,加上其独特的磁性分离特性,可实现快速回收和产物分离,在特定催化过程中具有着广阔的应用前景。
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