世界范围内的化石能源枯竭和环境污染问题日益加剧,开发可用于新型可再生（清洁）能源的能量存储设备显得尤为迫切。锂离子电池是目前为止成功商业化的能源存储器件,但全球的锂资源储量十分有限,且价格昂贵。为了满足未来能源社会的发展需求,开发可替代的非锂二次电池技术势在必行。金属镁来源丰富,化学性质温和,拥有高的理论比容量（3,833 m Ah cm-3和2,205 m Ah g-1）,并且在充放电过程中没有枝晶产生。因此,开发基于金属镁负极的低成本、高安全性的可充电镁电池（r MBs）将拥有巨大的应用前景。目前,可充电镁电池面临两个主要的挑战:一是缺乏具有高效镁沉积/溶解性能的电解液;二是难以寻找与电解液相匹配的高性能储镁正极材料。本论文针对新型储镁正极材料进行了设计、制备和研究,获得了高倍率和长循环寿命的优异性能。通过多种实验表征手段揭示了不同正极材料的镁存储机理。开展的具体工作如下:（1）氮掺杂碳纳米笼的可控制备及其储镁性能研究:我们课题组前期发展了一种新型的多功能平台材料----三维分级结构碳基纳米笼,可用于Li+/Na+离子电池、Li-S电池、超级电容器等储能领域,依赖于其独特的介观结构和物理化学性质,碳基纳米笼也有望成为高性能的镁离子电池正极材料。本论文将三维分级结构的氮掺杂碳纳米笼（h NCNC）用作可充电镁电池正极材料时,其在100 m A g-1下展现出较高的放电比容量（71 m Ah g-1）,兼具高的倍率性能（60 m Ah g-1@2,000 m A g-1）和优异的长循环稳定性（1,000圈容量保留率83%@1,000 m A g-1）。实验研究表明,h NCNC在0.5 m V s-1扫速下电容贡献的占比高达88.1%,主要是基于电极表面快速电容反应的镁存储机制。DFT计算从热力学角度揭示了h NCNC表面的微孔、吡啶氮、吡咯氮为主要的镁吸附位点。h NCNC优异储镁性能的原因可归结于:大的比表面积（1,590 m2 g-1）和高吡啶/吡咯氮含量（4.49 at.%）增加了储镁活性位的数量,有效提高了放电比容量;好的导电性（41 S m-1）,微孔-介孔-大孔相连的分级孔结构有利于电子/离子的传输,氮掺杂效应改善了电极浸润性,降低了电池的等效串联电阻,加快了镁离子的扩散速率,因而拥有了优异的倍率性能;h NCNC坚固、稳定的碳骨架构型以及表面快速电容反应的电荷存储机制共同导致了其优异的循环稳定性。（2）硫化铜基三元纳米复合材料的可控制备及其储镁性能/机制研究:近年来,基于转换反应的Cu S由于高的理论比容量（560 m Ah g-1）而备受关注。针对不同形貌结构开发的Cu S纳米材料如纳米颗粒、纳米片、纳米笼、纳米盒子等被相继报道出来。然而,Cu S较低的本征电导率以及在转换反应过程中容易团聚/粉化/流失等问题会极大地阻碍其在高倍率和长寿命镁电池中的应用。本论文以h NCNC为载体,还原氧化石墨烯（r GO）为包覆层,通过“溶剂热+液相还原”的两步法过程构建了新颖的硫化铜基三元纳米复合材料（Cu S/h NCNC@r GO）,其展现出高的可逆比容量（285 m Ah g-1@100 m A g-1）,优异的倍率性能（158 m Ah g-1@1,000 m A g-1）和循环稳定性（1,000圈循环后比容量仍保留为110 m Ah g-1@1,000 m A g-1）。揭示了Cu S/h NCNC@r GO复合材料的储镁性能与结构/组分之间的构效关系:h NCNC载体与小尺寸的Cu S纳米颗粒（16.8±4.1 nm）协同提高了放电比容量;复合材料良好的导电性、独特的分级孔结构（遗传自h NCNC）和Cu S颗粒的纳米化有效地提高了室温下的转换反应动力学,从而获得了优异的倍率性能;作为包覆层的r GO在长循环过程中有助于维持Cu S颗粒的形貌结构,缓解电活性物种的团聚、粉化、流失,使其在大电流密度下能够实现长的循环寿命。此外,采用一系列的非原位表征手段（XRD、HRTEM、XPS等）深入研究了Cu S/h NCNC@r GO的转换型镁存储机制。这为开发新型高倍率、长寿命的转换型r MBs正极材料提供了有益的借鉴和思路。