新型IT-SOFC复合阴极材料的制备及性能研究

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固体氧化物燃料电池因具有高效、低污染等优点引起了世界范围内的广泛关注,阴极材料是固体氧化物燃料电池中极其重要的组成部分。本文采用钙钛矿氧化物GdxSr1-xCoO3-δ(x=0.9~0.5)作为阴极材料,将其与电解质Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)和CO3O4组成GSC-SDC和GSC-SDC-Co3O4一系列复合阴极,并对其相关性能进行了研究。   采用甘氨酸-硝酸盐燃烧(CNP)法合成了GdxSr1-xCoO3-δ(x=0.9~0.5)以及SDC,XRD图谱表明GdxSr1-xCoO3-δ(x=0.9~0.5)在900℃烧结4h后已经形成立方钙钛矿相,而SDC在700℃焙烧4h后形成立方萤石相。采用直流四电极法对GdxSr1-xCoO3-δ(x=0.9~0.5)和SDC烧结体的电导率进行了测量,GdxSr1-xCoO3-δ(x=0.9~0.5)的电子传导符合小极化子导电机理,其中Gd0.8Sr0.2CoO3-δ(GSC)在中高温区间拥有最高的电导率,850。c时电导率达到了373S-cm-1;而SDC在测试温度区间内的电导活化能为0.62eV,在750℃的电导率为0.0742S·cm-1。   将GSC与SDC以不同的质量比混合制备成复合阴极,通过GSC-SDC生坯的烧结曲线得出1100℃是复合阴极的最佳烧结温度,从烧结体的SEM图可以看出GSC和SDC晶粒都得到了良好的生长,平均颗粒大小为10μm,并且显示出了多孔结构。在30-1000℃温度范围内,GSC与SDC的热膨胀系数分别为23.1×10-6K-1和11.2×10-6K-1,而在GSC中分别加入20%和50%质量比的SDC后,复合阴极的热膨胀系数分别降为19.5×10-6K-1和13.4x10-6K-1,改善了阴极与电解质热膨胀系数不匹配的问题。以GSC-SDC为阴极,SDC为电解质制备了半电池,半电池的交流阻抗谱表明随着SDC在阴极中质量比的提高,阻抗谱中低频半圆逐渐变小,高频的半圆逐渐占据着主要地位,意味着此时的电极控制步骤为氧离子由电极向电解质传输的过程,GS64半电池具有最小的极化电阻,其在750℃时的极化电阻为0.289Ω·cm2。随着测试温度的降低,极化电阻也逐渐增加,此时低频弧占据着主导地位,主要的速率控制步骤与氧扩散过程有关。   本文设计了NiO-SDC|SDC|GSC-SDC和NiO-SDC|SDC|GSC-SDC-Co3O4两种不同阴极的单电池。以H2为燃料,测试了单电池在600~750℃下的电性能和开路条件下的阻抗。结果表明:在以GSC-SDC为阴极的单电池中,随着阴极中SDC的含量的增大,单电池的电性能也随之提高,当GSC与SDC的质量比为6:4时,此时单电池性能达到了最优,750℃时的最高功率密度为330mW/cm2,极化电阻为0.195Ω·cm2;在以GSC-SDC-Co3O4为阴极的单电池中,GSC和SDC的质量比固定为6:4,而随着阴极中Co2O4含量的增大,单电池的电性能又能得到进一步的提高,在所测样品中,当阴极组成是GSC-SDC和Co3O4的质量比为7:3时,电池电性能的达到最优,其在750℃时的最大功率密度为518mW/cm2,极化阻抗为0.0%Ω·cm2,并且在放电电流为1.2A/cm2时的过电位为0.075V,但当Co3O4的含量进一步增大时,电池性能则出现了下降。
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