Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族量子点基0D/2D复合光催化剂构筑及界面动力学研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chenjun7575
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氢能作为一种清洁和可再生的能源,在解决能源环境方面具有绿色和无污染的优势,受到广泛关注。光解水技术能够将太阳能转化为氢气,是有效利用和存储太阳能的理想方式。为了更好利用太阳光谱中43%的可见光,可见光响应的窄带隙材料吸引了广泛关注。其中,Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族硫化物量子点具有量子限域效应、比表面积大和可见光区消光系数高等独特优势,被广泛应用于光催化领域。然而,传统的Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族量子点光催化剂由于容易发生团聚、稳定性差而限制了其光催化性能。解决这些问题的途径之一是将量子点负载到超薄的二维纳米片上,形成0D/2D(零维/二维)纳米复合材料,两部分之间的相互作用可以使量子点更加均匀分散和稳定,而2D纳米材料可以从而促进电荷转移,有效改善量子点缺陷,抑制光生电荷的复合。目前,针对0D/2D光催化剂构筑的研究已经广泛被报道,但仍面临制备方法复杂、动力学研究不足等困难。本文主要以0D Zn-AgIn5S8(ZAIS)量子点为基础,开展了一系列0D/2D异质结构构筑和界面动力学调控研究,开发了量子点介导沉淀生长超薄Ni S纳米片、静电吸附构筑ZAIS/α-Fe2O3Z型光催化剂和碳点辅助促进ZAIS/Co9S8体系电荷传输等策略,来优化界面结构以及加快电子提取和转移,从而解决其电荷复合和稳定性差等问题。具体研究内容如下:(1)量子点介导沉淀法构筑0D/2D异质结构:利用量子点介导沉淀法制备了一系列0D/2D Zn-AgIn5S8/Ni S纳米复合材料,在Ni S和Zn-AgIn5S8量子点之间形成了紧密界面接触,在光照下表现出优越的光催化产氢能力。随着超薄2D Ni S纳米片的形成,最佳产氢速率为5.18 mmol g-1h-1,较纯量子点提高了11倍。Zn-AgIn5S8量子点受光激发产生的光生电子可以转移到具有丰富活性位点的Ni S纳米片上,从而有效地减少光生电荷的复合。同时,由于Ni S纳米片的超薄特性,最佳Ni S的负载量为7%,远高于常用的助催化剂,这些优点可归因于光生电荷的快速迁移和传输以及光屏蔽效应的降低。时间分辨荧光光谱测试观察到Zn-AgIn5S8发光寿命的显著下降,表明Zn-AgIn5S8的光生电子被有效地转移到Ni S上,为抑制电荷复合开辟了新的通道。(2)0D/2D ZAIS/α-Fe2O3 Z型光催化剂制备及动力学研究:通过静电吸附设计并合成了0D Zn-AgIn5S8量子点/2Dα-Fe2O3纳米片(ZAIS/α-Fe2O3)复合材料。经过优化,复合物的最大析氢速率达到1.7 mmol g-1 h-1,较纯量子点提高了3.5倍。荧光寿命与光电测试表明ZAIS/α-Fe2O3纳米复合材料形成了0D/2D异质结,电子空穴被有效地分离。通过电子自旋共振测试,在光照条件下ZAIS/α-Fe2O3检测到属于·O2-和·OH的自由基信号,证明了复合材料能够将O2还原为·O2-并且能把-OH氧化为·OH,说明ZAIS/α-Fe2O3 Z型异质结的成功构筑。这项工作提供了一种0D/2D Z型异质结复合材料的简单构建方法。(3)碳点辅助促进ZAIS/Co9S8电荷分离,:0D Zn-AgIn5S8量子点和碳点分步共修饰到三维中空Co9S8纳米管表面,并采用简单的水热法优化界面结合,以实现复合体系的高效电荷分离。瞬态光电压谱证明ZAIS/Co9S8/CDs复合材料中电子提取速率、电子提取量等参数明显优于Zn-AgIn5S8量子点,同时复合材料更高的表面电荷衰减常数也证明碳点在复合体系中具有电子储存的功能,能有效促进电荷分离。结果表明,优化过的ZAIS/Co9S8/CDs复合材料的产氢速率为3.64mmol g-1 h-1,比纯量子点提高了9.37倍。荧光光谱和光电化学测试也进一步证明了碳点具有促进电荷分离并储存光生电子的功能。这里碳点增强电荷转移动力学的阐明为开发高效的量子点光催化剂提供了一种新的简便方法。
其他文献
目前的雾化栽培系统采集作物根域环境参数需要花费大量的时间,并且采集过程要耗费大量的人力。根区温度是影响雾化栽培植物生长的最重要因素之一。因此,本研究的目的是开发基于物联网的雾培作物根区温湿度测控系统,用于获取雾化栽培系统内的温度和相对湿度数据,通过与Arduino板连接的冷却风扇,采用低成本高效的新型冷却技术自动冷却根部区域,使作物获得较优的根区温度环境。系统开发完成后的测试结果表明,该系统能够在
学位
随着市场经济的蓬勃发展和民众生活质量的日益改善,国家对可靠能源供应的需求也相应增加。断路器作为电力传输和转换的重要枢纽,是电网不可分割的组成部分。在户外敞开式变电站中,由于断路器常年日晒雨淋,容易被氧化腐蚀,电网运维人员实施遥控、分合操作时,仅仅通过刀闸位置传感器无法完成可靠的状态判断,通常需要操作监护人员在现场配合进行工作,远程操作有效性亟需进一步增强与提升。针对以上问题,本文以110 kV变电
学位
扰动在自然界中不可避免,由自然因素和人为因素导致的生态扰动一直威胁着生态系统的稳定性。因此,研究扰动的传播动力学,了解及预测扰动的传播力度和范围,采取相应的措施预防或控制扰动的传播,对于保持生态系统的稳定性具有重要意义。本文基于传染病模型思想和复杂网络理论,将生态系统中的种群看作网络节点,种群间的捕食关系看作网络的边,基于实际生态系统构建复杂生态网络。同时,将引起种群状态不稳定的扰动看作是传染病,
学位
在城市化加速发展的今天,基桩因为有着高承载力、沉降量低和抗震性能好等优点,在建筑行业中的使用量逐年增加。由于灌注桩施工工程属于隐蔽工程,在施工过程中无论自然环境的客观因素以及人为操作上的主观因素都可能对其质量造成不良影响,可能会产生离析、空腔、夹泥或断桩等一些基桩缺陷。而基桩的质量关乎着国家和人民的财产和生命安全,所以有必要对基桩进行完整性检测。目前对基桩的完整性检测多采用超声透射法,但后期的数据
学位
随着高尖端装备的微型化、精密化发展,具有微小复杂孔腔特征的功能零部件日益增加,其内表面质量要求也越来越严苛,亟需发展复杂微孔高效精密表面处理技术。本文提出了一种新型的容积交变空化方法,以3D打印的复杂微孔腔为研究对象,借助空化效应产生的瞬态高温高压和微射流等极端物理特征对微孔腔进行内表面处理工艺及机理研究。本文的主要研究结果如下:(1)提出了新型的活塞式容积交变空化发生方法,在分析空化泡溃灭机理的
学位
在人际交往中,人脸表情是不容忽视的,它可以传递人们的心情与想法。本文以人脸表情为研究对象,针对没有充分利用人脸语义信息和表情深层特征中的浅层特征的问题,提出了两个新颖的方法,在两个公开数据集JAFFE和KDEF上的表现优于目前的深度学习方法和传统方法。论文的主要研究内容如下:(1)针对没有充分注意人脸语义信息的问题,提出了一种融合局部语义与全局信息的人脸表情识别方法,由两个分支组成:局部语义区域提
学位
政府信任是政治合法性的基础和重要体现,是实现国家治理体系和治理能力现代化的重要支撑,贯穿着政府治理的全过程。自20世纪90年代以来,政府信任危机频发引起了学界的广泛关注,国内学者也对政府信任的来源、流失与重塑进行了深入探讨,认为大众传媒作为政治社会化的重要途径,会影响到民众的政府信任状况。随着近年来“第四媒体”的发展,信息传播由单向向多向、“中心化”向“去中心化”不断演变,对当前大学生的政府信任水
学位
道德认知是道德行为转变的关键,在道德发展中处于基础地位。中学阶段是学生身体和心理发育、学习和参与社会生活的一个重要阶段,是学生品德养成的关键时期。这个阶段中学生的道德认知水平如何,会直接影响其道德行为的走向和道德发展的状况。近年来,我们国家更加重视中学生的德育工作,对中学思政课的道德教育也提出了更高的要求。提升中学生道德认知水平是中学思政课道德教育的基本内容和任务,切实提高中学生道德认知水平,对于
学位
基于深度神经网络的目标检测是计算机视觉领域中的一个基本视觉识别问题。航拍图像目标检测是目标检测领域中极具挑战的分支之一。基于航拍图像的目标检测在地形勘探、交通统筹、农作物产量预测和飞行器探测等民用及军事方面均有着极为广泛的应用。现阶段,随着深度学习技术和硬件设施水平的不断发展,对高分辨率的航拍图像中的目标进行精准定位,并为每个对象实例分配一个相应的类标签对现有的基于全卷积网络的目标检测模型来说是非
学位
覆膜种植技术自从引进后带来了可观经济效益,但也造成了田间大量地膜残留,严重影响农业的可持续发展。为解决地膜残留的问题,科研人员研制了一系列残膜回收机具,但机具捡拾率不高、作业方式单一、残膜缠绕严重和残膜含杂率高等问题依旧比较突出。针对现有残膜回收机存在的问题,课题组研制了一种适宜棉田耕层残膜回收的齿链气吸式残膜回收机。对各部件进行了设计与分析,建立了机具的三维模型,基于ADAMS和LS-DYNA对
学位