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如何在不减缓世界经济发展速度的前提下有效缓解全球温室效应这个难题逐渐引起人们的思考。综合利用两种主要温室气体——甲烷和二氧化碳,无论是从经济还是环境方面都具有巨大的吸引力和应用价值。甲烷二氧化碳重整制合成气是一种环境友好、富有经济竞争力的工业化反应,其应用前景广阔。然而,由于甲烷及二氧化碳都是自然界中高度稳定的分子,促使它们活化并进行高效的反应是一件相当困难的事情。经过近几十年来科研人员的不断深入研究,人们对反应愈加了解,但仍未实现其大规模工业化应用。甲烷干气重整工业化两个主要挑战在于:抗积碳的催化剂及反应器设计,其中催化剂更是关键。镍镁固溶体是目前所发现的催化甲烷-二氧化碳干气重整反应中比较稳定的一个体系,其在长周期稳定性及消碳能力上都有不俗的表现。如何在较低反应温度下,提高催化剂活性,维持合适氢碳比以及抑制积碳以延长催化剂使用寿命是当前DRM催化剂的研究重点。针对这些问题,本论文在甲烷二氧化碳制合成气方面做了如下工作: (1)通过溶剂热的方法制备了三种不同形貌结构的镍镁固溶体催化剂,探究催化剂的形貌结构对催化甲烷二氧化碳重整反应性能的影响。制备了纳米颗粒球,纳米片,纳米棒这三种形貌不同的镍镁固溶体,其中棒状镍镁固溶体催化剂相比于其他两种形貌的催化剂具有更好的催化活性以及催化稳定性。HRTEM,XPS,CO2-TPD等表征显示纳米棒镍镁固溶体催化剂暴露高稳定晶面Ni(111),其表面碱性位较多,活性组分与载体之间的作用力更强,这些都是使其催化性能优于其它形貌催化剂的原因。 (2)为进一步提高其实际应用价值,在保证活性的前提下,降低催化剂成本,优化催化剂活性组分研究了镍含量对甲烷二氧化碳重整反应的影响。实验结果表明,当催化剂为Ni0.25Mg0.75O(即Ni/Mg摩尔比为0.25∶0.75)时,催化剂的活性及稳定性最佳。当活性组分含量过低时,催化剂无法提供足够的活性位点致使催化剂活性下降,当活性组分含量过高时,催化剂中过量的Ni会迅速烧结团聚,产生大量积碳致使催化剂稳定性迅速下降。 (3)采用棒状Ni0.25Mg0.75O催化剂作为主体,通过改变催化剂制备过程中溶剂及表面活性种类,探究催化剂制备条件对催化剂性能的影响。实验结果表明,采用乙二醇溶剂可以提高催化剂的整体活性;若在制备过程中引入表面活性剂PVP或者PEG后,催化剂的稳定性将受到不利影响。