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工业排放的挥发性有机污染物(VOCs)大都具有一定的环境毒性,如:有毒、有恶臭、部分甚至有致癌作用、生成光化学烟雾等,直接危害人体健康。VOCs的污染问题一直是世界各国极为重视的环境问题之一,并制定有关VOCs的排放法规。我国是化学品生产大国,在生产和使用这些化学品过程中(如石化、制鞋业、皮革业、喷漆和涂料等行业),所产生的有机废气排放成为大气污染的主要来源之一。经济高效的控制和净化技术是解决此类问题的关键,国内外的实践已经证明,催化氧化是治理工业有机气体污染物最有效的方法。
负载型贵金属(Pt,Pd)催化剂,由于具有高的活性和稳定性,是性能优良的VOCs净化催化剂。但由于贵金属价格昂贵,同时热稳定性也有待提高,因此,降低贵金属的用量、提高催化剂的低温活性和热稳定性一直是研究者们不懈追求的目标。
本文用Ni和稀土氧化物部分替代贵金属Pd,以进一步改善贵金属催化剂的性能,降低单钯型VOCs净化催化剂的成本。从工业实际应用角度出发,以蜂窝状堇青石陶瓷为催化剂载体,用分步浸渍法制备了Pd-Ni/La-Ce-Zr-Al2O3/堇青石催化剂,考察了Ni助催化剂对单钯型VOCs净化催化剂性能的影响,并用H2-TPR、BET比表面积、XRD、SEM等手段对催化剂进行了表征。研究表明,Ni的加入明显提高了催化剂的低温活性和热稳定性,经过800℃以上温度焙烧的Pd-Ni/La-Ce-Zr-Al2O3/堇青石(m(Pd)/m(Ni)=3:20)催化剂的催化性能明显优于Pd/La-Ce-Zr-Al2O3/堇青石催化剂,甲苯起燃温度下降约25℃,经1000℃高温处理后,仍能保持优良的催化性能。Ni的加入使Pd催化剂性能提高的原因应归结于活性组分高度分散在催化剂表面和钯、镍和载体之间存在的强相互作用。
吸附-浓缩-催化燃烧是处理低浓度有机废气(≤1g/m3)的有效方法之一。整体式蜂窝状活性炭由于其开孔道结构,压力降小,是比较理想的吸附剂。当气体空速为10000h-1,甲苯浓度为500mg/m3时,整体式蜂窝状活性炭对甲苯的吸附率约为6.5%,当脱附温度为250℃时,甲苯已经脱附完全。同时考察了甲苯浓度、空速、吸附-脱附循环次数和表面改性等对整体式蜂窝状活性炭吸附性能的影响,取得了较好的净化效果。