南四湖流域地表水农药污染时空分布特征及其对土地利用的响应关系

来源 :曲阜师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shiqingfang
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农药及其代谢产物能够通过环境介质扩散和迁移,从而污染水体、土壤和大气,对人类和环境造成潜在风险。本研究运用整合分析研究当前耕地农药流失水平现状,并辨析影响农药随地表径流流失的主要因素;在此基础上,选择土地利用/土地覆被为主要驱动因素,分析其对地表水体农药残留的影响。以南四湖流域51条入湖河流为研究对象,针对流域常用的106种农药,采用液相色谱-质谱联用(LC-MS/MS)、气相色谱-质谱联用(GC-MS/MS)分析方法,开展污染监测研究,分析51条河流入湖口表层水体中农药污染程度的时空分布规律,并探讨不同尺度下土地利用类型和季节变化对其的影响。本研究主要结论如下:1.根据有机化合物吸着系数(Koc)值将所有农药分为极易移动(Very mobile,VM)、易移动(Mobile,M)、中等移动(Moderately mobile,MM)、较低移动(Slightly mobile,SM)和低移动(Non mobile,NM)5类进行研究,发现5类农药在不同尺度上的流失表现出显著差异,农药随地表径流的流失率表现为径流小区(plot)>田块(field)>流域(catchment),移动性越强的农药随径流流失率越大;通过分析各类农药流失的影响因素可知,VM类农药主要受到集水区域面积和降雨量的影响;M类农药随径流流失率主要受到土壤质地(粉砂颗粒含量、砂土含量)及土壤有机碳含量的影响;而农药施用率、集水区面积、降雨量、土壤质地对MM类农药影响较为显著;集水区面积和土壤有机碳含量是影响SM类农药随径流流失的主要因素;农药施用率、农药性质(如辛醇-水分配系数log Kow值)对NM类农药产生较大影响。此外,一些农业管理措施能显著影响农药的流失,例如,带状施用农药、间歇性灌溉等能够有效降低农药流失率。2.根据XGBoost模型模拟预测全球农药流失率分布,模型预测精度为0.64。预测结果表明,大洋洲、非洲、欧亚大陆和北美洲南部农药随径流流失率较低,欧亚大陆北部、东南亚地区、北美洲北部和南美洲大部分地区农药随径流流失率较高。农药随径流流失率表现出明显的纬度分异规律,从赤道向两级递增,且北半球大于南半球。低纬度的高原和山地(安第斯山脉、青藏高原、非洲高原地带、印度西部地区等)农药随径流流失率较低。3.在枯水期、平水期、丰水期对南四湖51条入湖河流的入湖口表层水进行农药残留监测,发现检测的106种目标农药中共计有56种被检出,平水期、枯水期、丰水期分别有41,43和44种农药被检出;在单个水样中,平水期、枯水期和丰水期分别在21(45.7%)、18(35.3%)、23(45.1%)个水样中同时检出14种或14种以上的农药;表层水样品中不同种类农药检出率差异明显,三嗪类、唑类和苯胺/酰胺类是南四湖入湖河口地表水中最常检出的农药,就农药用途类型而言,除草剂检出频率最高,其中阿特拉津检出频率为100%,是南四湖入湖河流中最为普遍的农药。4.南四湖入湖河流表层水样中农药浓度水平存在明显的季节差异,所有检出农药总浓度中位数排序为丰水期(3359.34 ng/L)>枯水期(1966.36 ng/L)>平水期(1879.02 ng/L)。按照欧盟规定的饮用水中单一农药最大浓度阈值0.1μg/L的标准,南四湖入湖河流平水期、枯水期和丰水期检出农药浓度超过阈值的分别有23种、24种、16种农药。平水期浓度最大的农药为有机磷类杀虫剂杀扑磷(3960.02 ng/L),其次为苯胺/酰胺类农药克菌丹(3898.01 ng/L);枯水期检出农药浓度最大为唑类杀菌剂三唑醇(2846.03 ng/L)和有机磷类杀虫剂毒虫畏(2624.01 ng/L);丰水期检出农药浓度最大为克菌丹(5604 ng/L)和硫丹(5152ng/L)。从空间分布来看,南四湖西岸地区农药污染程度显著大于湖东岸地区,其中独山湖东西两岸的农药污染浓度差异最为明显。从全年来看,复新河入湖口S41,沿河入湖口S36和东鱼河入湖口S42是严重污染区域。5.根据51条河流划分51个河流流域,在河流流域尺度下,土地利用类型与南四湖流域地表水中农药浓度间存在较高的相关性,其中耕地面积与磺隆类除草剂浓度呈显著正相关,表明耕地农药施用是造成河流农药污染的主要原因;草地面积与磺隆类除草剂、有机磷类杀虫剂、有机氯类杀虫剂、苯胺/酰胺类农药呈显著负相关,表明草地对农药径流具有拦截吸附功能,可减少农药的流失,保护地表水环境;林地面积与拟除虫菊酯类农药之间存在显著正相关,说明拟除虫菊酯类在流域林业病虫害防治上广泛施用。其他尺度,如子流域、缓冲区尺度下的土地利用类型与入湖河口农药污染相关性不显著,影响较小。
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