氢能源是目前最具有开发价值的新型清洁能源,由于氢来源于水,氢能在地球上储量丰富,氢的储能比较高,燃烧产物是水,对环境无污染,是一种环保的可持续清洁能源。近年来,大量的科研学者对氢能源的开发做了大量的研究工作,发现氢的储存和运输是氢能源利用的关键,然而传统的储氢技术和储氢材料由于其储氢量较低,所以并不能满足现阶段我们对氢能源的利用的需求,我们需要开发新的储氢材料。近年来,不少科研学者为寻找安全、耐用的储氢材料做了大量研究,石墨烯的出现为储氢材料的发展提供了新的研究方向。石墨烯是近几年来发现的一种二维石墨结构材料,具有很多优异的性质,具有较大的比表面积以及超高的强度,适合用来制备储氢材料。然而,纯石墨烯的储氢量较低,需要对石墨烯进行改性处理,通过大量的研究发现,石墨烯材料经过掺杂修饰、缺陷等改性处理之后,大幅度提高了石墨烯与氢分子的结合能,是一种有研究价值的储氢材料。基于上述研究背景,本文通过基于密度泛函理论的第一性原理计算,系统研究了金属元素铝和钙修饰石墨烯对其储氢性能的影响;由于实际生产中制备出的石墨烯或多或少的含有缺陷,我们对缺陷石墨烯吸附氢分子的模型进行了计算,为实验中制备石墨烯储氢材料提供了理论依据。A1原子修饰的石墨烯对氢分子的吸附形式主要是物理吸附,其中每个铝原子最多能吸附6个氢分子,而且吸附能在-0.2eV——0.6eV/H2之间,此时石墨烯具有很好的可逆储氢能力,说明铝修饰石墨烯是一种很有潜力的储氢材料。Ca修饰的石墨烯有良好的储氢能力,其中Ca修饰石墨烯对氢分子的吸附主要是物理吸附,也有一部分化学吸附作用,研究表明,钙修饰石墨烯吸附氢分子时,当氢分子密度高时,出现氢分子溢出现象,其中每个钙原子周围吸附4个氢分子时,吸附能最低,也就是说吸附4个氢分子时的结构最稳定,当吸附4个以上氢分子时,部分氢分子分解成氢原子,钙修饰石墨烯的平均吸附能的绝对值过大,不利于氢分子的释放。含有缺陷的石墨烯能一定程度的提高石墨烯的储氢能力,其对氢分子的吸附既有物理吸附也有化学吸附,其中以物理吸附为主,含有双控位缺陷的石墨烯比单空位缺陷石墨烯具有更大的氢分子平均吸附能,双控位缺陷的石墨烯比单空位缺陷石墨烯具有更好的储氢能力。