【摘 要】
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我国工业化快速发展的同时对大气污染治理越来越重视,近几年来特别着重于治理VOCs废气和缓解温室效应控制二氧化碳排放量等大气污染问题。前瞻性的制定了新的VOCs控制标准和2030年碳达峰等规定战略。吸附回收技术作为主流的大气污染治理技术,更加符合当下的绿色低碳的趋势。为了优化废气吸附回收技术,需要合成成本低、运行能量低、循环使用寿命长、吸附容量高,安全系数高的吸附材料。活性炭因为其工艺简单是备受关注
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我国工业化快速发展的同时对大气污染治理越来越重视,近几年来特别着重于治理VOCs废气和缓解温室效应控制二氧化碳排放量等大气污染问题。前瞻性的制定了新的VOCs控制标准和2030年碳达峰等规定战略。吸附回收技术作为主流的大气污染治理技术,更加符合当下的绿色低碳的趋势。为了优化废气吸附回收技术,需要合成成本低、运行能量低、循环使用寿命长、吸附容量高,安全系数高的吸附材料。活性炭因为其工艺简单是备受关注的吸附材料,生物质活性炭作为传统活性炭的代表,由于其良好的性价比已经广泛利用于工业吸附材料领域。但是生物质活性炭由于表面基团的缺乏,对于极性的VOCs和CO2吸附能力较弱,并且吸附选择性较差,不能够满足工业处理的实际需求。本文以生物质基活性炭改性为目标,通过氮掺杂工艺和碱性金属氧化物引入获得碱位改性的生物质活性炭吸附剂。并研究其在极性VOCs和二氧化碳吸附捕集的应用,具体研究内容如下:以香蕉皮活性炭为基础,通过三聚氰胺和尿素两种不同的掺氮剂进行改性,并用X射线衍射仪、扫描电镜、热重分析仪、气体吸附仪等仪器对材料进行表征,利用静态吸附法对丙酮的吸附性能进行研究。得到了最优的氮掺杂工艺组会条件,通过N掺杂引起的表面挖掘效应对香蕉皮衍生活性炭吸附剂(SBET=3897 m~2 g-1)改性,获得氮掺杂改性生物质活性炭吸附剂(SBET=4402 m~2 g-1)。结果表明,N物引入后显著增强了活性炭的表面多层吸附行为,优化后的吸附剂UC5在30 k Pa丙酮分压下对极性VOCs丙酮的吸附量(44.89 mmol g-1)比原始吸附剂BC(24.57 mmol g-1)提高了近1.83倍,是目前报道的丙酮吸附量记录高值。同时,氮掺杂改善了活性炭的热稳定性(575°C)。本研究方案通过氮掺杂效应对活性炭结构特性和表面化学性质优化,为极性VOCs气体的吸附提供了有益的参考。以香蕉皮和柚子皮衍生活性炭为对象,研究了不同热处理过程对N掺杂生物质碳在CO2/CH4/N2的潜在吸附分离影响。通过对活性炭的N掺杂热处理工艺进行了优化(400~800°C)获得了两个系列的生物质衍生活性炭,并用X射线衍射仪、扫描电镜、热重分析仪、气体吸附仪等仪器对材料进行表征,利用静态吸附法对CO2/CH4/N2的吸附性能进行研究。综合比较了氮掺杂碳的结构特征和表面性质,发现600°C热处理对氮掺杂活性炭的掺杂效果更好,尤其是BC600的N和O元素组分比例最高,可以改善吸附CO2性能。令人印象深刻的是,优化后的GC600和BC600分别在0°C/25°C和1 bar条件下的CO2吸附容量分别为5.09/4.54 mmol g-1和3.04/3.59 mmol g-1。基于纯组气体的吸附曲线,用理想吸附溶液理论(IAST)对GC600和BC600的CO2/N2(15/85),CO2/CH4(10/90)和CH4/N2(30/70)的二元混合物的吸附选择性分别计算,选择性为22.84/3.46/5.84和3.66/3.98/17.45。以氧化镁改性活性炭为目标,通过乙酸镁在预碳化柚子皮引入再与活化剂氢氧化钾的研磨混合,一步合成氧化镁功能化的活性炭碳复合材料。控制乙酸镁的引入含量探究出氧化镁最佳负载含量,并与氧化镁后负载活性炭样品进行对比。用X射线衍射仪、扫描电镜、热重分析仪、气体吸附仪等仪器对材料进行表征,并利用静态吸附法对乙酸和苯的吸附性能进行了系统研究。得到了最优的氧化镁活性炭碳复合材料制备工艺,并与未改性的活性炭以及氮掺杂改性的吸附剂吸脱附性能进行比较。结果表明,一步合成法有利于合成高性能的氧化镁碳复合物吸附剂。与后负载的Mg O/C-P相比,原位形成的Mg O/C减少了碳酸镁在活性炭表面高占比,并具有更低的吸附热与更好的可逆吸附脱附行为。最优样品10Mg O/C展现出优异的结构性能(SBET=2646 m~2 g-1,Vtotal=1.59 cm~3 g-1),并且在30°C的条件下吸附能力达到16.64 mmol g-1。理想吸附溶液理论(IAST)对10Mg O/C的CH3COOH/C6H6二元混合物计算,最高选择性为3.42。
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