【摘 要】
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MXene是一种新型二维材料,其高导电性、丰富且可调控的表面官能团和优异的比表面积使其在众多领域都有优秀的潜在应用价值。在最近,Ti3CN MXene因其出色的性能而备受关注,然而,之前对于Ti3CN MXene的研究主要集中在理论方面,对于Ti3CN MXene的制备、稳定性和潜在的应用还处于起步阶段,需要进一步的探索和研究。本论文的研究将为Ti3CN MXene的制备和应用提供理论和实践依据。
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MXene是一种新型二维材料,其高导电性、丰富且可调控的表面官能团和优异的比表面积使其在众多领域都有优秀的潜在应用价值。在最近,Ti3CN MXene因其出色的性能而备受关注,然而,之前对于Ti3CN MXene的研究主要集中在理论方面,对于Ti3CN MXene的制备、稳定性和潜在的应用还处于起步阶段,需要进一步的探索和研究。本论文的研究将为Ti3CN MXene的制备和应用提供理论和实践依据。本文的研究内容概括为以下三个方面:(1)探索Ti3CN MXene的最佳制备条件,同时研究手风琴状Ti3CN MXene的结构稳定性和热稳定性,并对Ti3CN MXene膜进行初步的改性以提高其疏水性能。(2)将手风琴状Ti3CN MXene进行改性作为吸附剂,研究其对Pb(Ⅱ)离子的吸附性能,探究Ti3CN MXene对Pb(Ⅱ)离子的吸附机理。(3)研究Si/Ti3CN MXene复合材料在锂离子电池负极方面的应用。实验结果表明:(1)将HF酸作为刻蚀剂在室温下刻蚀Ti3Al CN前驱体得到了手风琴状Ti3CN MXene。HF酸的浓度和刻蚀时间会影响Ti3CN MXene的性质。20%HF酸和24 h的刻蚀时间是合成手风琴状Ti3CN MXene的最佳条件。Ti3CN MXene在水溶液、无水乙醇和DMF中的稳定性有较大差异。在25℃下,Ti3CN MXene在p H=1和7的水溶液中逐渐转变为锐钛矿型Ti O2纳米颗粒,在p H=14的水溶液中逐渐转变为无定形Ti O2纳米线。将温度从25℃提高到80℃后,转变过程显著加快。而当Ti3CN MXene分别暴露于C2H5OH和DMF时,Ti3CN MXene在25℃和80℃下都表现出出色的稳定性。在氩气气氛中,Ti3CN MXene在室温到500℃之间是稳定的。而在空气气氛中,Ti3CN MXene在200℃前是稳定的,在之后则被氧气氧化形成了锐钛矿型Ti O2,随着温度的不断提升,部分锐钛矿型Ti O2还会转变为金红石型Ti O2。我们使用Li F和盐酸混合物作为刻蚀剂制备了Ti3CN MXene膜,并在其表面涂覆了一层聚氟硅烷,增强了膜的疏水性能,水接触角从88.2°增长到了147°。(2)将手风琴状Ti3CN MXene进行改性,并研究了其吸附水中Pb(Ⅱ)离子的性能。碱化处理后的Ti3CN MXene(alk-MXene)具有优秀的吸附Pb(Ⅱ)离子性能,在p H=5.5的水溶液中,它拥有87.4 mg·g-1的最大吸附量,Pb(Ⅱ)离子去除率为87.4%。Alk-MXene对Pb(Ⅱ)离子的吸附量会随初始Pb(Ⅱ)离子浓度的提升而提升,在初始Pb(Ⅱ)离子浓度为300 mg·L-1时,吸附量可达191.6 mg·g-1。Alk-MXene对Pb(Ⅱ)离子的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir模型。这表明alk-MXene对Pb(Ⅱ)离子的吸附过程主要受化学吸附控制,是表面单层吸附。Alk-MXene对Pb(Ⅱ)离子的吸附非常快,在10min时就达到了比较高的水平。通过研究,我们认为碱化Ti3CN MXene对Pb(Ⅱ)离子的吸附机理是:碱化后-OH和-ONa基团成为Ti3CN MXene表面的主要官能团,在吸附过程中,Pb(Ⅱ)离子和-OH/-ONa基团发生离子交换,与Ti-O结合形成化学键而完成吸附。(3)使用Li F+HCl溶液作为刻蚀剂,制备出了Ti3CN MXene纳米胶体溶液,并用超声混合法将硅粉和Ti3CN MXene纳米胶体溶液进行了分散,制备了Si/Ti3CN复合材料,用作锂离子电池负极材料。实验结果表明Si/Ti3CN电极的电化学性能优秀,其在经历大电流实验后,在电流密度为0.2 A·g-1时依然有1067 m Ah·g-1的比容量,表现出了优秀的容量保持能力和大电流下的循环稳定性。
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