甘油水蒸气重整制氢催化剂研究

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本文以甘油为原料,在固定床反应器中采用水蒸气重整法制取氢气,考察了不同种类的载体及载体改性等对催化剂催化性能的影响,并对失活催化剂进行了再生研究,探索了三种不同的再生方法对催化剂再生性能的影响。论文以氧化铝(A12O3)和凹凸棒土(ATP)为载体,采用浸渍法制备了两种Ni基催化剂。对两种催化剂进行了 BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD、TG等分析,并在固定床反应器中进行了甘油蒸汽重整制氢的研究。研究表明,ATP载体表面酸度较低使得其拥有更优异的抗积碳性能以及催化性能。另外,论文对催化剂的制备条件进行考察。结果表明,在煅烧温度700℃、煅烧时间4h,反应温度为600℃、WHSV为1h-1、W/G为3:1的实验条件下,Ni-ATP催化甘油水蒸气重整制氢的甘油转化率达到90.23%,氢产率为59.80%。论文以CaO为改性剂对ATP进行了改性研究。以CaO-ATP为载体,采用浸渍法制备了 Ni-CaO-ATP催化剂。研究表明,通过CaO对载体进行改性后降低了催化剂表面的酸度,使得Ni-CaO-ATP催化剂具有更高的活性、抗积碳性能和寿命。在反应温度为600℃、WHSV为1h-1、W/G为3:1的实验条件下,Ni-CaO-ATP催化剂作用下的甘油转化率和氢产率分别达到了 93.71%与83.61%。论文对Ni-CaO-ATP催化剂进行了失活与再生研究。结果表明,积碳与烧结是导致催化剂失活的主要原因。水蒸气再生法再生的催化剂性能最好,但是其过程将消耗大量的水蒸气,这将增加生产成本。空气再生法容易使催化剂的活性中心发生烧结。CO2再生方法不仅可以充分利用温室气体,而且可以回收一部分有用气体。另外,论文考察了催化剂再生次数对催化剂性能的影响,结果表明催化剂再生次数的增加会导致催化剂性能减弱。
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