【摘 要】
:
光芬顿和电芬顿是高级氧化工艺中的热门技术,是处理持久性有机污染物的有效方法。α-Fe2O3由于带隙窄,光响应效果好而在光芬顿领域得到广泛应用,但是依然面临光利用率低,H2O2消耗量大,电子-空穴复合速率快和结构稳定性差等缺陷。在电芬顿反应中,Fe S2由于较强的氧化还原能力和自主调节p H的能力被认为是理想的阴极材料。然而,Fe S2依然受两电子氧还原反应的选择性差,导电性弱和循环稳定性不足等限制
论文部分内容阅读
光芬顿和电芬顿是高级氧化工艺中的热门技术,是处理持久性有机污染物的有效方法。α-Fe2O3由于带隙窄,光响应效果好而在光芬顿领域得到广泛应用,但是依然面临光利用率低,H2O2消耗量大,电子-空穴复合速率快和结构稳定性差等缺陷。在电芬顿反应中,Fe S2由于较强的氧化还原能力和自主调节p H的能力被认为是理想的阴极材料。然而,Fe S2依然受两电子氧还原反应的选择性差,导电性弱和循环稳定性不足等限制条件的影响。此外,Fe S2的光反应活性未在电芬顿体系中得到利用。因此,开发光反应活性高、电子迁移速率快和H2O2利用率高的α-Fe2O3基光芬顿反应催化剂,以及导电性好、光利用率高和两电子氧还原选择性高的Fe S2基光-电芬顿催化剂具有重要意义。针对α-Fe2O3在光芬顿反应中的应用限制,我们利用α-Fe2O3负载Pd纳米颗粒,并将其包覆在RGO中,制备了一种新型Pd/α-Fe2O3@RGO复合材料,该材料具有良好的芬顿性能,并且降解效率在光芬顿体系中得到进一步提高。Pd和RGO的共同修饰解决了α-Fe2O3在光芬顿反应中载流子寿命短,光吸收效率低等缺点。同时,Pd还能催化甲酸和O2原位生成H2O2,避免持续投加H2O2的缺陷。α-Fe2O3的粒径(60-80 nm)和RGO的质量分数(20 wt.%)也得到优化,Pd/Fe2O3-1@0.20GRF对AR73(150 mg/L,50 m L)表现出最佳的光芬顿反应降解性能(100%,60 min),紫外漫反射光谱结果表明催化剂具有较强的光利用能力,且光电流、电化学阻抗谱和光致发光光谱的表征证明了载流子的有效传输和电子-空穴复合的有效抑制。RGO的包覆结构有助于提升光吸收效率,并在连续5次反应后保持良好的稳定性(98.0%)。此外,为了解决Fe S2在光-电芬顿反应中的应用缺陷,我们制备了一种新型Fe S2 NWs/Ti3C2复合材料作为阴极,在光-电芬顿反应中降解磺胺甲嘧啶。我们还比较了不同晶相(黄铁矿、磁黄铁矿和四方硫铁矿)的硫化铁纳米线对光电化学性质和光-电芬顿反应性能的影响,其中黄铁矿表现出最佳的光电反应活性和降解效率。优化后的Fe S2 NWs/Ti3C2(Fe S2:Ti3C2=2:1)阴极在80 min内对磺胺甲嘧啶(10 mg/L,100 m L)表现出最佳的PEF反应降解性能(97.6%)。紫外漫反射光谱验证了Fe S2具有优越的光响应能力,并在Ti3C2的修饰下光吸收效率进一步提升。光电流和电化学阻抗的结果表明,黄铁矿具有低电阻和电荷转移快的特性,而Ti3C2的修饰进一步提高了复合材料的电导率。Fe S2 NWs/Ti3C2的1D-2D材料结构有利于黄铁矿纳米线在Ti3C2表面的分散固定,并且具有较好的反应稳定性。在连续5次循环反应后,Fe S2NWs/Ti3C2阴极仍保持了92.8%的初始性能。旋转圆盘电极结果表明,Fe S2 NWs/Ti3C2阴极对两电子氧还原反应具有良好的选择性,保证了H2O2的生成。自由基清除实验证明了光-电芬顿体系的主要氧化剂是·OH。本文有效解决了α-Fe2O3在光芬顿反应中光反应活性低,H2O2消耗量大和载流子寿命短等反应缺陷,以及Fe S2在光-电芬顿反应中两电子氧还原选择性差,导电性弱和稳定性不足的应用限制,为制备高效、稳定的光芬顿催化剂和光-电芬顿反应催化剂提供了新的思路。
其他文献
六方氮化硼(h-BN)是一类和石墨具有相似结构的层状材料,氮化硼纳米管(BNNTs)和纳米片(BNNSs)的结构则分别类似于一维碳纳米管和二维石墨片,它们具有耐高温、宽带隙、热传导、强抗氧化性和抗化学腐蚀性等优良的性能。然而,由于氮原子(N)和硼原子(B)之间存在的极性键,氮化硼纳米材料的部分性质如亲水性和亲油性仍不够理想,并且氮化硼的高化学稳定性阻碍了其表面修饰过程的有效进行。因此,如何对氮化硼
小粒径的金属Ni催化剂具有优异的催化活性,但其在高温下易发生烧结失活。本论文为得到高稳定、小尺寸的金属Ni纳米粒子,以Beta沸石为载体,采用水热合成法将Ni引入到沸石微孔中,并考察P元素引入后对金属Ni催化性能的影响。首先,考察了在Beta沸石水热晶化过程中引入金属Ni前驱体合成催化剂的规律,对晶化程序、再晶化时间、镍源、金属含量等进行优化。实验发现,在Beta沸石100°C预晶化24 h后加入
随着经济的高速发展,柴油车的持有量与日俱增,柴油的消费量居高不下。同时,随着环保法规的日益严格,柴油的高效清洁转化已成为各大炼油企业面临的重要挑战。柴油中含硫化合物的深度脱除是生产超低硫柴油的关键。传统的工业催化剂采用γ-Al2O3作为载体,而γ-Al2O3载体会与活性组分产生非常强的相互作用,无法做到深度脱硫。近年来,碳材料在加氢脱硫领域的研究表明,碳材料与活性组分的相互作用较弱,能够提高加氢脱
化工中间体如苯乙酮、苯酚等在合成各种生活用品、药物等方面占据着重要地位。工业上制备苯乙酮和苯酚的工艺十分复杂且对环境有严重污染,用清洁的氧化剂(O2或H2O2)将乙苯、苯直接氧化为苯乙酮或苯酚被认为是理想的工艺。过渡金属基(Fe、Co和Cu等)单原子催化剂(SAC)因其独特的性质在乙苯和苯直接氧化中表现出较为优异的性能,但也面临活性位点少、反应条件严苛、产物选择性差等问题,这严重限制了其产业化发展
背景热射病又称为重度中暑(SHS)是指高温高湿环境或剧烈活动下体内产热与散热失衡导致中枢神经系统异常的热相关性致命疾病,其死亡率极高,易引起全身炎症反应综合征(SIRS)和多器官功能衰竭(MODS),如神经功能缺损、心血管衰竭、肝衰竭和肾衰竭。凝血功能障碍是热射病的常见并发症,严重时可发展为弥散性血管内凝血(DIC),是重度中暑死亡的主要危险因素之一。研究表明,血管内皮病变在重度中暑引发的凝血功能
由固体颗粒装填而成的填充床反应器具有广泛的工业应用,研究填充床内的空隙结构和流体在空隙间的流动规律是准确描述填充床反应器的传递和反应行为的关键。相比于填充所用的球形和圆柱外形颗粒,三叶草颗粒外形复杂且数值模拟方法不成熟,目前还缺乏对三叶草颗粒填充床空隙结构和流动规律的系统研究。本文利用刚体动力学(RBD)法模拟三叶草颗粒的填充过程。对于生成的床层,从总空隙率、径向空隙分布和颗粒朝向分布三个方面对空
背景多发性硬化症(Multiple Sclerosis,MS)是一种常见的中枢神经系统(Central Nervous System,CNS)自身免疫和神经退行性疾病。目前临床上尚无有效的治愈方法,而且传统的免疫抑制药物无法对病人受损的神经组织进行修复再生。干细胞移植是MS的一种新的治疗策略。我们的前期研究结果表明,经血源性子宫内膜干细胞(Menstrual Blood-derived Mesen
随着能源需求的日益增加和化石燃料的日益枯竭,开发可再生能源成为了至关重要的问题。可再生能源,例如太阳能,潮汐能和风能等间歇性能源是解决能源需求的替代能源。但是由于它们是间歇性能源,因此电化学水分解将电能(从间歇性可再生能源中转化获得)转化为化学能是更有效的方式。但是水分解过程是一个缓慢的动力学过程,因此,需要通过高效的电催化剂来实现。目前,铂基和Ru/Ir基化合物是最有效的HER和OER电催化剂。
目的流动人口数量庞大,在我国中大型城市中广泛存在,卫生健康不只是个人问题,还是关系到健康中国是否顺利进行的社会问题。所以要通过了解其医疗服务利用,关注他们的需求,解决其医疗难题,提高其健康水平,助力健康中国。方法本研究梳理了国内外相关研究,基于国家卫健委2018年最新的流动人口动态监测数据(CMDS2018),结合安德森模型,用描述性统计方法探讨各因素与流动人口医疗卫生服务的关系,最后用二阶段最小
背景溴代苯酚是水环境中近年来主要的消毒污染物之一,这类污染物具有较强的三致效应、内分泌干扰作用等,是首要控制污染物之一。对于溴代苯酚这类有机污染物来说,光化学转化是其在环境中最为有效的转化和消除途径之一,因此,针对这一行为进行研究,将会为水体中溴代苯酚这类消毒副产物的消减和控制提供研究思路。目的建立水相中痕量溴代苯酚的柱前衍生-固相萃取-气相色谱-质谱法。并考察水环境中典型环境因子对2,4-二溴苯