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多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)在环境中分布广泛,极易在土壤中累积,并可通过食物链传递对人类健康产生潜在危害。菲因具有独特的化学结构,成为PAHs研究中的模式化合物。土壤中菲的植物吸收、解吸降解行为和生物有效性研究不仅可以为认识土壤中多环芳烃环境化学行为提供依据,还可以为土壤中其它有机污染物的研究提供有价值的资料。
本文研究了植物对菲的吸收,验证和改进了植物吸收疏水性有机污染物的被动分配模型;研究了根系分泌物及其主要成分低分子量有机酸(草酸和柠檬酸)对八种不同性质土壤中菲的解吸和降解行为的影响,探讨了相关机理;设计了仿植物根吸收的被动采样膜,评价了其应用于多环芳烃植物生物可利用性的可行性。研究不仅为有机污染物在土壤-植物系统中的迁移和积累规律提供一定的理论基础,还为土壤有机污染物的生物可利用性评估提供了方法。
本研究所获的主要结论如下:
1)植物对土壤有机污染物的吸收可看作是土壤间隙水和植物各成分间的被动分配过程,但以往研究表明现有的预测植物吸收的平衡分配模型与实验结果之间误差甚大。我们应用苜蓿等八种植物深入研究了植物对多环芳烃菲的吸收,评估了其与植物脂含量的关系。比较了氯仿和正己烷两种脂萃取溶剂所得的脂含量,评估了去除叶绿素步骤对脂定量的影响。结果表明,植物吸附菲的等温线均呈线性(R2>0.923,P<0.05);菲的植物-水分配系数Kp1与植物脂含量呈显著正相关关系(R2>0.664,P<0.05),且加入去除叶绿素步骤后这种相关关系更加显著(R2>0.906,P<0.001)。植物吸附菲的测定值均高于用正辛醇-水分配系数(Kow)所得的预测值,但与用三油酸甘油酯-水分配系数(Ktw)所得的预测值很接近。通过完善植物脂的提取和净化方法,以及提出以Ktw取代以往通用的Kow替代疏水性有机污染物在植物脂-水分配系数(Klip),对限制分配模型进行了改进,完善后的模型能很好地模拟菲在不同植物/水之间的分配。对评价土壤有机污染物的植物吸收有重要意义。
2)研究了低分子量有机酸和玉米根系分泌物对八种不同性质中国土壤中菲(10 mg kg-1)解吸和降解的影响。研究发现,不同土壤中菲解吸量大小主要受土壤有机碳的影响,土壤有机碳含量越高,土壤中菲越不容易解吸。草酸根、柠檬酸根和玉米根系分泌物都不影响菲的解吸;草酸和柠檬酸却会显著降低菲的解吸,主要是由于土壤菲解吸的pH值依赖性。高pH值会使得土壤有机质向溶液中转移,进而使得土壤中菲解吸出来。玉米根系分泌物促进了土壤中菲的降解,而低分子量有机酸抑制了土壤中菲的降解。它们对菲降解的影响机理不同。
3)将植物根脂的主要成分十八碳烯酸嵌入到醋酸纤维素中,合成了一种新的仿生物富集的被动采样膜(PECAM),并对其应用于多环芳烃萘、菲、芘和苯并[a]芘的植物生物可利用性的可行性进行了初步评价。四种化合物的十八碳烯酸-水分配系数logKpw与相对应的植物脂-水分配系数logKlip存在线性关系,从理论上证实了PECAM膜可以用于预测土壤有机污染物的生物可利用性。