【摘 要】
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当前,化石燃料消费的增加引发了一系列的环境问题,甚至威胁人类的生存,因此开发清洁可持续能源迫在眉睫。氢能被认为最有希望替代化石能源,在目前流行的制氢技术中,电催化制氢技术最符合未来可持续发展要求。而当下发展电催化制氢技术的关键就是开发高效的电催化析氢催化剂。基于此,本论文采用钼基MXene材料Mo2Ti C2为研究对象,对其进行复合改性来构造电催化析氢催化剂,并对它们在酸性和碱性电解质中的电催化析
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当前,化石燃料消费的增加引发了一系列的环境问题,甚至威胁人类的生存,因此开发清洁可持续能源迫在眉睫。氢能被认为最有希望替代化石能源,在目前流行的制氢技术中,电催化制氢技术最符合未来可持续发展要求。而当下发展电催化制氢技术的关键就是开发高效的电催化析氢催化剂。基于此,本论文采用钼基MXene材料Mo2Ti C2为研究对象,对其进行复合改性来构造电催化析氢催化剂,并对它们在酸性和碱性电解质中的电催化析氢性能进行研究,主要研究内容如下:(1)采用氢氟酸直接刻蚀法制备了二维钼基MXene材料Mo2Ti C2,通过后续的离心水洗和氨水碱化处理使其刻蚀更加充分。氨水改性得到的二维材料N-Mo2Ti C2Tx在酸液和碱液中均具有电催化活性及良好的催化稳定性。在0.5mol/L H2SO4中,当电流密度为10 m A/cm~2时,N-Mo2Ti C2Tx催化剂的过电位为327 m V,其Tafel斜率为70 m V/dec。在1 mol/L KOH碱液中,N-Mo2Ti C2Tx催化剂在电流密度为10 m A/cm~2时的过电位为344 m V,其Tafel斜率为105 m V/dec。(2)采用水热法制备了Mo S2/MXene复合物,然后通过400℃高温退火使该复合物更加稳定。复合物实现了Mo S2和N-Mo2Ti C2Tx的完美复合,Mo S2纳米微球可实现在N-Mo2Ti C2Tx基底上的覆盖生长,从而暴露出更多活性位点。Mo S2与N-Mo2Ti C2Tx质量比为2:1时所制得的催化剂(Mo S2/MXene-2)在0.5 mol/L H2SO4的电解质中的过电压仅为216 m V(电流密度为10m A/cm~2),对应的Tafel斜率为66 m V/dec。而在1 mol/L KOH中,催化剂在224m V时可达到10 m A/cm~2的电流密度,对应的Tafel斜率为91 m V/dec。(3)通过简易热解法实现了负载Pd颗粒Mo S2/MXene-2复合物的制备,在高温作用下,Pd Cl2被还原成金属Pd,并在Mo S2/MXene-2基底表面上均匀负载。通过负载Pd颗粒,不仅可以提供更多活性位点,还提高了复合材料的导电性,进一步提升复合催化剂的析氢催化性能。Pd和Mo S2/MXene-2质量百分比为15%的催化剂(15%Pd-M)在酸液和碱液中都表现出优异的析氢催化性能和催化稳定性。15%Pd-M催化剂在0.5 mol/L H2SO4的电解质中,电流密度为10m A/cm~2处对应的过电压仅为92 m V(Tafel斜率为60 m V/dec),而在1 mol/L KOH中,仅需在催化剂上施加100 m V的过电位就能达到10 m A/cm~2电流密度,其Tafel斜率仅为80 m V/dec。
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