【摘 要】
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由于良好的电导率和可观的非法拉第容量,过渡金属硒化物是一种潜在的锂/钠离子电池负极材料,但充放电过程中的体积变化和结构坍塌,严重影响其循环稳定性。这些问题可以通过设计合适的结构以及制备碳基复合材料进行改善。本论文通过模板辅助的硒化法制备了过渡金属镍、铁硒化物/碳复合材料,并通过改变反应条件以及模板种类调控硒化物的形貌尺寸及硒化程度,初步讨论了其结构参数对材料储锂/钠性能的影响,具体内容如下:（1）
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由于良好的电导率和可观的非法拉第容量,过渡金属硒化物是一种潜在的锂/钠离子电池负极材料,但充放电过程中的体积变化和结构坍塌,严重影响其循环稳定性。这些问题可以通过设计合适的结构以及制备碳基复合材料进行改善。本论文通过模板辅助的硒化法制备了过渡金属镍、铁硒化物/碳复合材料,并通过改变反应条件以及模板种类调控硒化物的形貌尺寸及硒化程度,初步讨论了其结构参数对材料储锂/钠性能的影响,具体内容如下:（1）利用Ni纳米颗粒/碳纳米片作为牺牲模板,通过水热硒化法制备了Ni3Se4纳米颗粒/碳纳米片复合材料。通过控制不同反应时间,证明了Ni3Se4的形成是水热驱动下低硒化度Ni0.85Se逐步硒化引起的。作为锂离子电池负极材料,Ni3Se4/C复合材料在1 A g-1的电流密度下循环500次,放电容量仍保持在652.8m Ah g-1;储锂性能远优于没有碳复合的Ni3Se4。Ni3Se4/C复合材料作为钠离子电池负极材料时,虽然起始放电容量低于纯Ni3Se4,但循环稳定性更好。（2）采用Ni纳米颗粒/碳纳米花作为模板,通过水热硒化法制备类似形貌的Ni Sex/C复合材料。在120或140°C水热温度下,金属Ni可以转变为Ni0.85Se,在160或180°C等较高水热温度下,部分Ni0.85Se进一步硒化形成Ni Se2,同时发现硒化度的提升有助于提高硒化镍放电比容量。作为锂离子电池负极材料,0.2A g-1的电流密度下,180-Ni Se的第2次可逆放电比容量为753.0 m Ah g-1,电极的放电容量先衰减后增加,并且综合电化学性能优于120-Ni Se。作为钠离子电池负极材料,尺寸更小的120-Ni Se的循环稳定性优于180-Ni Se,这可能是由于低温产物,更能缓冲储钠过程更大的体积变化。（3）以Fe-MIL-88A和Fe-MIL-88B两种金属有机框架化合物作为牺牲模板,采用气相扩散同步硒化/碳化法制备了Fe3Se4/C复合材料。以Fe-MIL-88A作为模板的产物呈现米粒状形貌。以Fe-MIL-88B作为模板的产物呈现棒状结构,但碳的复合略差。作为锂离子电池负极材料,米粒状Fe3Se4/C复合材料的第2次（0.2C）放电比容量达到879.0 m Ah g-1,但其长程循环稳定性欠佳。同样,作为钠离子电池负极材料,也存在容量高但长程循环稳定性一般的问题。
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