负载型非晶态镍硼合金催化性能及抗硫性能研究

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采用化学还原法与浸渍法相结合,制备了负载型非晶态NiB合金.以苯脉冲加氢为探针反应,考察了制备条件、预处理过程、载体和稀土对合金催化活性的影响.应用XRD、ICP、SEM、TEM、BET、DSC、TPD、TPR、TPSR、XPS、H<,2>化学吸附等方法对各种样品进行了表征,以CS<,2>为模型毒物,研究了各样品的抗硫性能.实验结果表明,制备条件的选择和预处理过程对非晶态NiB合金的催化活性有一定的影响.化学还原法制备的NiB合金具有非晶结构,载体的引入不会改变其结构,在载体上NiB合金颗粒为纳米级微粒.与相应的晶态催化剂相比,非晶态NiB合金具有优良的催化活性和抗硫性能,这主要由两方面原因引起.一方面是由于非晶结构的形成,使合金有较高的表面不饱和活性位以及较高的活性镍表面积,另一方面,硼可以将电子部分转移到镍物种上形成富电子镍.高温晶化后,由于非晶结构的破坏和颗粒的取集,使催化活性大幅下降.不同载体对合金的催化性能有所影响,酸改性后的膨润土和海泡石等具有较大比表面积的载体有利于合金催化性能的改善,载体的酸性对活性有额外的贡献.添加少量稀土可以进一步促进催化活性的提高,改善合金的抗硫性能.稀土可以使颗粒细化,提高活性镍表面积,当溶液中稀土与镍的重量比为1:100时,对活性的促进作用最好.
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