【摘 要】
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药物小分子电化学适体传感技术在临床诊断、食品安全和环境监测等领域具有重要的理论意义和实际应用价值。尽管该技术已获得一定发展,但受实验方法所限,研究主要集中于宏观表象的性能考察。探索新的研究方法以揭示微观反应动力学过程和深入理解传感构-效关系,是适体传感技术理论研究和应用化发展的必然要求。本论文尝试将分子动力学（MD）模拟方法应用于茶碱和卡那霉素电化学适体传感体系研究,为阐明适体传感相关作用机制探索
【基金项目】
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重庆市教委重点项目（KJZD-K202101401）； 涪陵社会事业类应用研究项目（FLKJ,2020ABC2025）；
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药物小分子电化学适体传感技术在临床诊断、食品安全和环境监测等领域具有重要的理论意义和实际应用价值。尽管该技术已获得一定发展,但受实验方法所限,研究主要集中于宏观表象的性能考察。探索新的研究方法以揭示微观反应动力学过程和深入理解传感构-效关系,是适体传感技术理论研究和应用化发展的必然要求。本论文尝试将分子动力学（MD）模拟方法应用于茶碱和卡那霉素电化学适体传感体系研究,为阐明适体传感相关作用机制探索新途径。具体内容包括三部分。1.将MD模拟方法应用于茶碱RNA适体电化学传感器的信号响应行为研究。用方波伏安法采集识别反应的电流变化,借助MD模拟方法获取适体与靶标相互作用的动力学变化过程并以确定的相互作用模式阐释电化学行为。结果显示,传感器在0.1和0.5 M Na Cl水溶液中产生SE分别为-27.5±1.1%和19.9±1.1%的电流响应,适体与靶标表现为参与碱基间距主导的作用方式,从而诱导适体发生弱“加长”和“缩短”变化而表现为“signal off”和“signal on”两种相反的电化学信号响应行为特征。2.将MD模拟方法应用于卡那霉素DNA适体电化学传感器的选择性识别行为研究。采用方波伏安法采集识别反应的电流变化,借助MD模拟方法分别获取适体与靶标或干扰分子相互作用的动力学变化过程并以确定的相互作用模式阐释电化学行为。结果显示,在相同检测条件下,传感器对靶标和干扰分子产生SE分别为249.1±10.1%和-4.6±2.0%～8.1±2.5%范围的电流响应变化,表现出较好的选择性。计算对应结合自由能分别为-3404±36和-551±52～-2.8±0.8 KJ·mol-1,MD模拟结果有效支持识别响应行为。3.以亚甲基紫和甲苯胺蓝为双电流标签,建立了基于DNA适体-卡那霉素置换反应的双信号传感器。采用方波伏安法采集置换反应的双电流变化,借助MD模拟技术分别获取适体与卡那霉素或指示剂分子相互作用的动力学变化过程,并以实际检测体系验证模拟结果,从而为传感器构建奠定理论和实验基础。计算对应结合自由能分别为-2698±94、-819±19、-128±10和-235±47 KJ·mol-1,MD模拟确定的不同相互作用模式有效支持置换反应的发生。在优化条件下,该传感器对靶标分子卡那霉素的检测限为26.5n M,线性范围为1.0μM～2.0 m M,响应平衡时间为～45 min。
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