【摘 要】
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硅氧化物具有充放电比容量高(约4200 m Ah g-1),价格低廉,能量密度高及循环寿命长等优点,是锂离子电池负极材料研究者们重点关注的材料之一。然而,硅氧化物在反复锂化/去锂化过程存在着巨大的体积膨胀问题（＞300%）,这会导致硅氧化物材料的颗粒粉碎及容量保持率低等问题,限制了其商业化应用。本论文以氧硅化物（SiO2、SiOx）为硅源、以碳材料为包覆材料,制备了h SiOx/C复合材料、PNC
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硅氧化物具有充放电比容量高(约4200 m Ah g-1),价格低廉,能量密度高及循环寿命长等优点,是锂离子电池负极材料研究者们重点关注的材料之一。然而,硅氧化物在反复锂化/去锂化过程存在着巨大的体积膨胀问题（＞300%）,这会导致硅氧化物材料的颗粒粉碎及容量保持率低等问题,限制了其商业化应用。本论文以氧硅化物（SiO2、SiOx）为硅源、以碳材料为包覆材料,制备了h SiOx/C复合材料、PNC/SiO2/rGO复合材料和Ti3C2-C/SiO2复合材料,并对复合材料的微观结构和电化学性能进行测试和分析。1.采用镁颗粒为载体沉积二氧化硅,再与氯化铝混合,经过低温热还原生成中空SiOx（h SiOx）,再在h SiOx表面原位生长ZIF-8、然后高温热解并用盐酸去除Zn O等步骤制备了新型的中空SiOx/C纳米复合材料（h SiOx/C）。恒电流充放电循环性能测试结果显示:在电流密度为0.1 C时,h SiOx/C复合材料初始的充/放电比容量850/944.9 m Ah g-1,经过100次循环后,充放电比容量为841.3/863.5 m Ah g-1,这远高于同等条件下的SiOx。h SiOx/C复合材料的性能相比SiO2材料有很大改善,归因于h SiOx/C复合材料中硅和碳的协同作用具有稳定性,碳涂层改善了锂离子的运输通道和SiO2的电导率。2.采用聚乙烯吡咯烷酮包覆二氧化硅纳米颗粒,经过高温热解并用凝胶溶胶方法制备了新型SiO2/PNC/rGO纳米复合材料。微观结构显示SiO2/PNC复合材料具有核壳结构,分布在石墨烯网络上。充放电循环测试结果显示:在电流密度为0.1 C时,SiO2/PNC/rGO复合材料显示其初始充放电比容量为1023 m Ah g-1,经过200次循环,复合材料比容量有1098 m Ah g-1,远高于SiO2/PNC复合材料和SiO2。性能改善归因于该结构改善了电导率,缓解了SiO2体积膨胀并加速了锂离子电池的传输。3.采用原位合成法在Ti3C2上合成ZIF67,经过高温热解生成Ti3C2-C材料,再Ti3C2-C材料表面原位生成SiO2,进一步高温热解生成Ti3C2-C/SiO2复合材料。经过恒电流充放电循环性能循环测试,在电流0.1 C时,Ti3C2-C/SiO2复合材料的充放电比容量为1300 m Ah g-1,远高于Ti3C2/SiO2复合材料和SiO2。微观测试结果显示:ZIF67分布在Ti3C2层上和层之间,扩大了Ti3C2层间距,使得部分SiO2进入Ti3C2层之间。Ti3C2-C/SiO2复合材料性能好于Ti3C2/SiO2复合材料和SiO2,归因于Ti3C2层间距改善使得部分SiO2进入到Ti3C2-C/SiO2复合材料中,Ti3C2不仅缓冲了SiO2的体积膨胀,也改变了离子传输路径,增加了SiO2导电性。
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