【摘 要】
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在科学技术飞速发展的同时,大量的工业污染物排放到水体环境中,危害人体健康。高级氧化技术利用超氧自由基(·O2-)、羟基自由基(·OH)、单线态氧(~1O2)、硫酸根自由基(·SO4-)将高毒大分子污染物降解成无毒小分子物质。相比于·OH和·O2-,·SO4-因其较高的氧化还原标准电势、更长的半衰期和较宽的工作p H范围,拥有更高的降解效率,因此开发高效产出·SO4-的催化剂是解决水体污染问题的有效
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在科学技术飞速发展的同时,大量的工业污染物排放到水体环境中,危害人体健康。高级氧化技术利用超氧自由基(·O2-)、羟基自由基(·OH)、单线态氧(~1O2)、硫酸根自由基(·SO4-)将高毒大分子污染物降解成无毒小分子物质。相比于·OH和·O2-,·SO4-因其较高的氧化还原标准电势、更长的半衰期和较宽的工作p H范围,拥有更高的降解效率,因此开发高效产出·SO4-的催化剂是解决水体污染问题的有效方法。铁酸铋(BFO)纳米催化剂具有可见光响应、压电响应及Fe2+/Fe3+转变等特点,在可见光、机械振动等外部刺激下可活化单过硫酸盐(PMS)产生·SO4-。本论文合成了一系列BFO纳米催化剂,研究了Fe2+含量、催化剂形貌及石墨烯复合量对盐酸四环素(TC)催化降解性能的影响,并探究了对PMS的活化机理,主要研究内容如下:(1)利用超声辅助水热法合成BFO纳米材料,XPS测试发现超声辅助溶解硝酸铁有助于提高样品中Fe2+和OH-的浓度。催化结果表明,在可见光刺激下BFO活化PMS可快速催化降解TC,降解速率达0.352min-1,并具有较高的循环稳定性。自由基捕获实验揭示,PMS活化能有效促进·O2-、·OH、~1O2的产生,提升TC的催化降解性能,其中在催化降解TC过程中~1O2的贡献最大。(2)利用模板水热法,通过调控模板剂(聚乙二醇-6000)用量,成功制得自组装立方、微球、片状BFO材料。在低功率超声刺激下,微球状BFO活化PMS催化降解TC的效率显著提高,降解速率常数为0.261min-1。同时,该催化剂对不同的污染物均具有高效的催化降解能力。PFM分析显示微球状BFO催化性能提升可能归因于其更优的压电响应。(3)利用水热-溶剂热两步法制备了一系列不同石墨烯含量的BFO复合材料。在低功率超声激励下,石墨烯-BFO活化PMS降解TC的效率随着石墨烯质量分数的增加先提高后减小,在石墨烯质量分数为2%时降解速率达到最大(0.41min-1)。物理吸附实验表明降解效率的提高应归因于石墨烯-BFO比表面积的增大。
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