铁电材料具有良好的铁电性、压电性和热释电性,所以目前在信息存储、压电陶瓷、热电摄影等等方面都有着非常广泛的应用。钙钛矿型铁电材料是其中最典型、最热门的一类铁电体。要想充分利用铁电材料的优秀性能,实现对具有新功能的新型材料进一步挖掘,还需要人们对铁电性的微观本质研究的非常清楚。近年来,由于石墨烯的出现,导致二维材料进入了研究者们的视野。二维材料在物理和化学等方面都具有很多优异特性,广泛应用于电子、储能、生物医学等领域。尤其是石墨烯,在新型微电子功能器件领域有着非常大的潜在应用,被认为是后摩尔时代的关键材料。但由于其属于零带隙的半金属材料,往往应用起来存在很大的困难,所以利用其他外界条件调控得到人们需要的性能是当下石墨烯材料的研究重点。基于上述背景,本文以铁电材料和石墨烯作为研究对象,利用基于密度泛函理论框架下的第一性原理计算对它们进行研究。首先,运用我们自己研发的选择性轨道外加场方法,系统地研究了两种典型钙钛矿型铁电材料钛酸钡与钛酸铅的铁电起源。选择性轨道外加场方法可以移动指定的原子轨道能级,从而确定该原子轨道对整个体系的物理和化学性质的影响。结果表明,Ti的3d轨道与O的2p轨道之间的杂化是钛酸钡和钛酸铅形成铁电性的主要成因。除此之外,Pb原子的6s轨道上的孤对电子对体系结构的微扰和6p轨道与O的2p轨道之间的杂化也对钛酸铅中的铁电性产生了巨大贡献。这种研究方法可以直接有效的说明钙钛矿氧化物中的铁电机制,并且有希望应用于研究其他系统的铁电成因。然后,我们选择一种适当的铁电材料聚偏氟乙烯(PVDF),与石墨烯做成复合结构,利用铁电极化调控石墨烯的能带结构。结果表明,在不破坏石墨烯本征的狄拉克点的情况下,随着转变PVDF的极化方向,可以灵活的使得石墨烯变为n型或p型掺杂,并且掺杂的程度还可以通过改变PVDF的层数进行调控。对于双层石墨烯/PVDF复合结构,掺杂和极化可以诱导其打开带隙,并且带隙的大小也可以通过改变PVDF的层数进行调控。在PVDF/双层石墨烯/PVDF三明治结构中,我们得到了具有足够大带隙的,并保持中性结构的双层石墨烯,使石墨烯在电子器件中具有很好的应用前景。