【摘 要】
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药物的创新研发深刻影响着医学的进步,在新药的研究和开发上,有机合成化学是一个重要分支,其中化学键的构建是合成化学家最重要的任务之一。随着节能环保的绿色化学理念深入人心,探索操作简单、节能环保的含氮化合物合成方法变得愈发重要。电化学有机合成能够利用电解过程中电子的得失实现有机化合物的合成,与传统氧化还原反应相比,有机电合成通常具有条件温和、原子经济性高等优点;此外,该过程不需要添加额外的强氧化还原试
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药物的创新研发深刻影响着医学的进步,在新药的研究和开发上,有机合成化学是一个重要分支,其中化学键的构建是合成化学家最重要的任务之一。随着节能环保的绿色化学理念深入人心,探索操作简单、节能环保的含氮化合物合成方法变得愈发重要。电化学有机合成能够利用电解过程中电子的得失实现有机化合物的合成,与传统氧化还原反应相比,有机电合成通常具有条件温和、原子经济性高等优点;此外,该过程不需要添加额外的强氧化还原试剂;同时该技术也为有机合成研究提供了新的思路。本工作的目标是以电化学手段在不加金属催化剂及额外的氧化还原剂的条件下,研究常见含氮化合物的氧化还原过程,得到新的胺类或偶氮类化合物。本论文主要研究内容如下:（1）芳香醛与胺类物质的还原胺化,用常规简易的电化学装置进行反应,顺利得到38种仲胺产物,芳香胺与脂肪胺在体系中均可兼容。机理探究过程中的氘标记实验证明DMSO不仅是反应中的溶剂,而且是反应中的氢供体,为产物提供氢原子,在此基础上,以DMSO-d6为溶剂,以高氘代率合成了各种氘代仲胺,对于活性氘代药物分子的构建有重要作用。（2）胺类物质与邻羧基芳香醛构建异吲哚啉酮,基于上述相近电化学装置进行反应,以35%～90%的产率生成异吲哚啉酮。氘代标记实验证明,亚甲基中的氢主要由溶剂中的H2O提供,基于分子间连续的缩合/阴极还原/分子内脱水,形成两个C-N键,一步生成异吲哚啉酮。该成环反应在无金属和无还原剂的条件下进行,具有低能耗、环境友好、电解条件简单等优点。（3）硝基芳香烃合成偶氮化合物,以DMF为溶剂在常规电解槽中进行反应,针对不同底物通过改变反应时间以得到预期产物,同时还对大量反应进行了探究,通过对反应条件的调控以高产率得到目标产物。
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