磁性材料可以响应磁场作用并产生丰富的凝聚态物理学现象,自古以来就受到人们的重视,最早的典型应用是四大发明之一的指南针。随着科技的发展和社会的进步,人们对探索新型功能材料的需求日益增加。近代以来,磁性材料已经在航空、航天、通信、医学等众多领域得到了飞速发展,例如扬声器、磁共振成像、磁悬浮、变压器铁芯以及各种新型磁存储器件等。以Heusler合金家族和层状钙钛矿氧化物家族为代表的磁性材料具有铁磁性、反铁磁性、螺旋磁性、顺磁性、抗磁性等多种磁学现象,在新型磁存储器件、磁共振成像等航空、航天、通信、医学领域具有应用价值。在本论文中,我们基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了具有巡游磁性的Heusler合金和金属氧化物体系的物理性质。全文分为六章:第一章概述半金属材料、Heusler合金和层状钙钛矿材料及其当前研究进展,并阐述了巡游电子磁性理论、铁磁自旋波理论、玻尔兹曼输运理论,给出了本文的研究目的和内容。第二章介绍本文中使用的理论和计算方法以及软件程序,其中包含密度泛函理论和VASP、WIEN2k和Elk软件包,还介绍了电输运性质的计算方法。第三章利用密度泛函理论研究了铁磁的钴基Heusler硅化物Co2MnSi,Co2FeSi和Co2TiSi,探索新型的自旋电子学候选材料。计算结果表明,Co2TiSi是一种巡游铁磁体,在Co2FeSi和Co2MnSi中Co原子为巡游性,但Fe和Mn原子的磁矩更接近局域磁矩。因此,Co2FeSi和Co2MnSi可以称为嵌入局域磁矩的巡游磁性材料。此外,通过磁矩、电子结构以及自旋波的计算结果分析,Co2FeSi不具有半金属性质,但是它具有非常高的输运自旋极化,并与其态密度的自旋极化方向相反。通过拟合自旋波的计算结果得出Co2FeSi的居里温度TC要比Co2MnSi的TC高15%左右,与实验观察的结果一致。同时,Co2FeSi具有立方晶体结构,其晶格参数比Si大4%左右,并且与Ge和GaAs非常接近,而且过渡金属硅化物已广泛用于硅器件的电极材料。因此具有高居里温度和高输运自旋极化的自旋电子材料Co2FeSi具有较高的研究价值和科学意义。第四章通过构造弱巡游铁磁性Pd2TiIn无序结构,探寻比全Heusler合金能量更低、磁性更强的结构。PBE和LDA两种泛函计算结果都显示该化合物有序结构的总磁矩和各个元素的磁矩都为零,证明Pd2TiIn是一种非磁性金属,其电子结构中Ti原子的d轨道在费米能级上态密度贡献很大,可导致巡游磁性的产生。无序结构的计算结果显示,In或Pd位置有Ti缺陷会导致磁矩出现,其他相邻过渡元素原子会产生极化,磁矩与Ti缺陷磁矩平行。此外,In原子位的空位会诱导Ti原子产生磁矩。这意味着实验中Pd2TiIn的磁性可能受到多种因素的影响,例如Ti过量、In不足或合成温度及退火条件的差异等。同时,我们还预测了Pd2TiIn可能出现的一种与有序结构能量非常接近的立方相结构,这对通过实验搜索此类化合物并研究其磁学性质提供了理论指导。第五章通过构造不同的磁构型,对量子临界金属Sr3Ru2O7中存在的磁性竞争进行了系统的研究。计算结果表明,由于Sr3Ru2O7中存在的磁性竞争,不管是LAPW和PAW计算得出Sr3Ru2O7的能量最低的态都是铁磁态,与实验观察到的顺磁性相反。我们进行的磁构型搜索发现其能量次低的亚稳态是具有条带状的E型反铁磁。而且E型反铁磁与其他可能的反铁磁构型的输运性质有较大差异,E型反铁磁的输运性质显示出很大的面内电导率各向异性,为实验中利用中子散射寻找并研究这种条带状的E型反铁磁序提供了理论指导。第六章总结了上述所有的理论计算结果,并且对将来的研究工作进行了展望。