【摘 要】
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柴油中的硫化物经发动机燃烧生成的硫氧化物排放到空气中,污染环境,危害人类健康。加氢精制是脱除柴油中硫化物最有效的手段。传统的负载型加氢催化剂由于载体本身表面积和孔
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柴油中的硫化物经发动机燃烧生成的硫氧化物排放到空气中,污染环境,危害人类健康。加氢精制是脱除柴油中硫化物最有效的手段。传统的负载型加氢催化剂由于载体本身表面积和孔结构的限制,活性组分负载量有限,很难在高负载量下实现高分散。本文利用层状双金属氢氧化物(LDHs)的层板阳离子和层间阴离子可交换性,将对加氢脱硫(HDS)有益的活性金属Ni引入层板,W引入层间,通过焙烧得到高活性金属含量且高分散的非负载型催化剂,以提高其HDS性能。通过本文研究,获得以下结论:1.分别以共沉淀法和离子交换法制备的NiAl-WO4-LDHs,通过XRD表征发现离子交换法制备的催化剂中W的分散度更高。在WO3含量高达50.55 wt%,NiO含量高达39.87 wt%时,焙烧后的催化剂中仍能保持WO3高分散;在相同金属含量下,离子交换法制备的催化剂对DBT的HDS转化率比共沉淀法制备的催化剂高12.9%,比浸溃法制备的NiW/Al2O3催化剂高33.5%;相同制备方法下,NiAl-WO4-LDO对DBT的HDS活性随层板Ni:Al比的增加而提高,Ni:Al比为3时,催化剂对DBT的HDS转化率高达70.8%。2.将Zr引入LDHs层板,利用乙二醇的溶胀作用,通过离子交换法将钨酸根交换到层间,制备了 NiAlZr-WO4-LDHs。随层板中Zr含量的增加,催化剂对DBT的HDS转化率逐渐升高,Ni:Al:Zr的摩尔比率为3:0.4:0.6时,转化率为78.53%,活性达到最佳。与浸渍法制备相同金属含量的催化剂相比,DBT转化率提高了 26.58%。
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