纳米金催化剂的制备及氢气/氧气共存条件下丙烯环氧化反应的研究

来源 :中国科学院成都有机化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hmxxg
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
环氧丙烷(PO)是一种重要的有机化工原料,可以用于生产聚胺酯,有机中间体和溶剂等等。目前工业上生产环氧丙烷的过程主要有氯醇法和过氧化法(又称为Halcon法),这两种方法分别存在环境污染严重和产生大量副产品的问题。鉴于乙烯气相环氧化合成环氧乙烷已经工业化,丙烯的气相环氧化引起了研究人员的高度重视,成为目前研究的热点。   本论文采用水热合成法制备了经典微孔分子筛TS-1(JD),传统介孔分子筛Ti-MCM-41(C)和具有介孔-微孔复合结构(Hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)做为负载型金催化剂的载体。且以分子筛Ti-MCM-41(H)为主要载体,合成Ti-MCM-41(H)的两种有机模板剂为四丙基氢氧化铵(TPAOH)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB);其钛/硅为x/100(x=0.5,1,2,3,5)。采用沉积.沉淀法(DP法)制备负载型纳米金催化剂,在制备过程中,通过改变分子筛载体的类型、分子筛载体的钛硅比组成、金溶液浓度和通过加入二价碱土金属(Ba2+,Sr2+,Ca2+,Mg2+)、一价碱金属(K+)对金催化剂的改性等手段,详细研究了催化剂制备条件对催化剂的结构和性能的影响。   通过粉末X射线衍射(XRD)、氮气等温吸附.脱附、透射电镜(TEM)表征物理结构;通过红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)获得原子的配位环境;利用等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定样品中元素含量。结果表明:合成的介孔-微孔复合结构(Hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)具有典型的MCM-41结构(100)特征衍射峰。结果也表明Ti进入了载体分子筛的骨架中。   在常压、反应温度150℃条件下,以反应气体的体积组成:H2(3.5 cm3 min-1,99.5%):O2(3.5 cm3 min-1,99.5%):C3H6(3.5 cm3 min-1,99.8%):N2(24.5 cm3 min-1,99.9%)=10:10:10:70催化丙烯环氧化反应来对金催化剂进行催化活性评价,反应前对催化剂进行预处理。实验结果表明:以[Au]为1.0mg/ml,Ba(NO3)2为助剂,nTi/nSi为1/100的Ti-MCM-41(H)为载体制备纳米金催化剂体现出了最佳的催化性能,环氧丙烷的选择性约为74%,丙烯的转化率达5.44%,环氧丙烷的生成速率为73.11gPOh-1kgcat-1。  
其他文献
丙烯酸乙酯是一种重要的基础化工原料,在涂料、纺织品、胶黏剂、高吸水性树脂等方面有广泛应用。目前工业化的丙烯氧化法与中国“多煤少油”的资源现状相悖,而以乙酸乙酯为原料
  牛瑟氏泰勒虫病(Theileriosis Sergenti)是由经蜱传播的泰勒科、泰勒属的瑟氏泰勒虫(Theileri sergenti)寄生于牛体内引起的一种血液原虫病,其主要临床症状为高热、消瘦
会议
本文采用催化湿式氧化技术(CWAO)对模拟DMF废水进行降解,研究内容如下:  采用沉淀法制备CeO2、ZrO2和溶胶凝胶法制备TiO2作为载体,催化剂制备采用等体积浸渍法分别负载贵金属
本试验通过在仔猪的饲料中添加不同浓度的藤茶总黄酮,对仔猪生长性能指标以及血清生化指标和免疫功能指标进行测定,从而研究藤茶总黄酮对仔猪生长性能的影响,为藤茶这一食品
  根据GenBank上发表的贝氏贝诺孢子虫核糖体内转录间隔区(ITS)序列,在传统PCR方法的基础上设计一对特异性内引物,建立贝氏贝诺孢子虫巢氏PCR检测方法并进行了临床样品检测
会议
近年来,随着国家对水资源现状及环境问题的日益重视,我国工业水处理技术发展迅速。然而,由于人们对循环水系统的腐蚀与结垢问题没有给与足够的重视,循环水处理技术的发展,落后于其
  牛泰勒虫病是由泰勒科(Theileriidae)泰勒属(Theileria)的原虫所引起的一种蜱传性梨形虫病,对生产养殖危害极大;我国已报道出现过的有环形泰勒虫、中华泰勒虫和瑟氏泰勒虫
会议
为建立犬源贾第虫人畜共患基因型(A,B型)和特异性基因型(C,D)的PCR-RFLP基因分型方法,采用引物B3、B4对β-贾第素基因进行PCR扩增,选用AfaⅠ和MspⅠ内切酶对PCR产物进行酶切
  牛泰勒虫病是由泰勒虫属的原虫寄生于牛的网状内皮细胞和红细胞内所引起的蜱传性血液原虫病,以发热、贫血、黄疸及体表淋巴结肿大为典型特征,呈全球性分布,其中小泰勒虫
会议
经济环保的固定床渣油加氢技术已成为各炼油企业提高经济效益的首选。中国石化石油化工科学研究院通过系统的研究,于2002年成功开发出第一代渣油加氢RHT系列催化剂及成套技术