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碳的同素异构体种类很多,是化学周期表中唯一具有从零维到三维同素异形体的元素,碳纳米材料因其独特的物理、化学和机械特性在电化学器件、场发射器、新能源材料、传感器、多相催化、生物和医学等领域具有广泛的应用前景。而碳纳米材料特定性能的提升往往采用异质原子进行修饰。在众多的碳纳米材料中,具有大的比表面积、非堆积形态、开放式多孔网络等独特结构的垂直石墨烯纳米片（VGs）,极大地拓展了传统石墨烯的用途。在环境、能源器件等领域显示出巨大的应用潜力。到目前为止,多种等离子体技术应用于独立纳米片、迷宫状垂直纳米壁、高度分枝纳米片以及多孔碳膜等石墨烯类纳米材料的制备,通过金属纳米粒子、半导体和绝缘体材料对碳纳米材料进行修饰,实现性能调节和功能化。通常等离子法制备VGs过程中需要添加催化剂、衬底加热、沉积速率较低或者是需要通过H自由基注入的辅助等问题。本研究结合螺旋波等离子体（HWP）优势和射频磁控溅射（RF-PMS）的特点,克服了目前等离子体法制备VGs等碳纳米材料存在的不足。HWP具有更高的电离率、等离子体密度（＞1019 m-3）和可独立控制的活性基团浓度,能够实现在无催化剂、无衬底加热条件下获得高生长速率的碳基纳米材料。利用RF-PMS,溅射物质种类可以实现金属类或氧化物对碳基材料进行修饰,并且溅射物种负载可控。因此,本论文为了制备能够满足在新能源领域下使用的功能性材料,拓展其应用前景,利用射频等离子体技术在室温条件下制备异质原子修饰碳纳米材料。实现了金属（Ag）、非金属（N）和类金属（Si）三种异质原子对VGs的修饰,对材料的电催化性能、导电性进行了综合评价。对于金属类原子的修饰工作,考虑到RF-PMS系统的优势,采用螺旋波等离子体化学气相沉积（HWP-CVD）技术与之相结合,实现0D/2D混合维数纳米催化材料的制备,期待其能够成为铂基催化剂的替代。对于N修饰VGs,在Ar/CH4 HWP制备的VGs基础上,放电系统中引入N2,实现N原子对石墨烯碳网络结构的修饰,在HWP-CVD条件下一步合成2DN/VGs。对Si修饰VGs的研究路线中,考虑到利用RF-PMS溅射Si原子难以高质量形成硅碳键及其附着能力等问题,利用具有大分子结构的液体源四甲基硅烷（TMS）作为HWP前驱体,实现一步合成Si修饰VGs。因此,本论文的主要研究内容分为以下四点:1.利用螺旋波等离子体化学气相沉积（HWP-CVD）和射频等离子体磁控溅射（RF-PMS）实现银修饰垂直石墨烯（Ag/VGs）的制备。先采用HWP-CVD在氩气和甲烷（Ar/CH4）混合气氛中合成垂直方向生长的石墨烯纳米片。然后利用RF-PMS系统,通过溅射时间和RF功率的调控,对溅射的Ag纳米粒子大小和结构优化。结果表明,13.56 MHz RF-PMS能够将Ag纳米粒子均匀溅射在VGs垂直生长的壁面上。VGs具有独特的有序、互连壁结构,其活性随着Ag的加入而增强,Ag/VGs具有较好的析氧反应（OER）。分析了不同Ag负载下的Ag/VGs在碱性条件下的电催化性能和双电层电容（Cdl）。结果表明,Ag/VGs有望成为一种可靠的电催化材料和超级电容器。此外VGs生长高度变化对Ag/VGs的导电性以及粗糙度同样存在影响。2.利用HWP在Ar/CH4/N2混合气氛中制备了氮修饰的垂直石墨烯（N/VGs）。研究氮气流量（RN2）对N/VGs生长的影响。结果表明,N/VGs几乎垂直生长,并呈现迷宫状排列,但随着RN2的增加,其垂直生长高度降低。等离子体发射光谱（OES）原位诊断结果表明,HWP中产生的CN和C2基团是N/VGs生长的关键,这两个基团主要影响N/VGs的密度。随着氮含量增加,更多激发态的N原子可以嵌入到C空位中,取代缺失的C原子,恢复六边形网络。拉曼光谱中测得的D峰与G峰峰强比（ID/IG）显著降低,从2.72下降到2.14,这意味着N弥补了 VGs表面缺陷,但缺陷间的有效平均距离增大,隧穿现象明显,电阻增大。电学性能表明,该材料适用于制备基于碳纳米材料的传感器。3.通过调节HWP参数,同样基于Ar/CH4/N2混合气氛,在硅衬底上成功制备了氮掺杂类金刚石（N-DLC）薄膜,并研究了不同直流负偏压（-VDC）对N-DLC薄膜的表面形貌、结构和性能的影响。通过调节-VDC改变等离子体鞘层的特性,对离子的动力学行为进行调控。此外,鞘层电场对材料生长方向也会有影响。随着-VDC提高,入射基底的N离子能量就越高,同时N原子/N离子密度也更高。随着-VDC的增加,ID/IG下降,薄膜中的N含量和sp3/sp2比值增加,杨氏模量值增加。N-DLC电极电化学可逆性测试结果表明,N-DLC电极上的电极反应是可逆的,是一种理想的扩散控制过程。因此,用HWP-CVD技术制备的N-DLC薄膜具有良好的电化学可逆性,是一种很有前途的微电极材料,优化后的膜层可应用于各种微电极领域。4.将液体源作为HWP前驱体,实现了在室温下无催化剂的条件一步合成了Si修饰的石墨烯。讨论了其成核机理,并给出了生长模型。等离子体发射光谱（OES）的光强比值法计算了电子温度。荧光光谱（PL）结果表明该材料在场电子发射和显示器件具有广阔的应用前景。综上,选择不同等离子体手段,通过调节射频等离子体参数和前驱体,在室温条件且不需要任何催化剂辅助的情况下,成功实现了 Ag、N和Si三种异质原子对VGs的修饰,对其催化性能、导电性能和力学性能进行了综合评价,结果表明制备的材料有望应用于特定场合,是极具应用前景的微电极材料、传感器和电催化材料,大大拓展了碳纳米材料的用途。