【摘 要】
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蛋白质自黏附导电水凝胶,在绿色可穿戴传感器领域拥有重要的应用前景。然而,制备符合传感器力学、电学等多重性能要求的蛋白质水凝胶,仍是一个巨大挑战。本论文设计合成了基因工程类节肢弹性蛋白（Resilin-like Proteins,RLPs）,通过逐级功能化,获得了兼具高延展性、可回复性、黏附性、应变灵敏和稳定性的水凝胶材料,在可穿戴应变传感器方面得到了初步应用。首先,为了调节作为基质的RLP蛋白水凝
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蛋白质自黏附导电水凝胶,在绿色可穿戴传感器领域拥有重要的应用前景。然而,制备符合传感器力学、电学等多重性能要求的蛋白质水凝胶,仍是一个巨大挑战。本论文设计合成了基因工程类节肢弹性蛋白（Resilin-like Proteins,RLPs）,通过逐级功能化,获得了兼具高延展性、可回复性、黏附性、应变灵敏和稳定性的水凝胶材料,在可穿戴应变传感器方面得到了初步应用。首先,为了调节作为基质的RLP蛋白水凝胶力学性能,本论文利用迭代克隆法构建了编码三种不同分子量RLP蛋白的重组表达质粒,在大肠杆菌宿主中通过高密度发酵实现了RLP的可溶性高效表达,产量达到370-770 mg L-1,其中分子量为93 k Da的R64为目前报道的分子量最大的RLP。研究发现,通过光化学交联形成的三种RLPs水凝胶,其强度、刚度和韧性与聚合物分子量正相关。其次,为了改善水凝胶的延展性,本论文利用甘油—水的二元溶剂来溶解RLP蛋白并进行光化学交联成胶。添加10-30%甘油调节溶剂,显著增加了水凝胶的延展性,断裂伸长率高达300%,比对照R64水凝胶提高了一倍有余。更令人惊喜的是,甘油的添加赋予了水凝胶黏附性,黏附强度在添加20%甘油时最高,达到24 k Pa,可支持水凝胶黏附于皮肤、乳胶、玻璃、金属、纤维素纸张等不同基质表面。这种添加甘油等多羟基醇溶剂的方法,为调控水凝胶延展性和黏附性提供了一个简单有效的新策略。最后,为了赋予RLP水凝胶导电性,本论文利用EDC/NHS活化的方法合成了石墨烯-R64酰胺化偶联物。将该偶联物与R64甘油溶液混合,经过光交联形成杂合水凝胶,不仅保持了之前水凝胶优良的延展性及黏附性,而且表现出高应变灵敏度,在200%的应变条件下其应变系数为3.415。基于上述杂合水凝胶构建的传感器,能够响应拉伸或压缩形变产生电阻变化,将这些力学行为转化为电学信号,不仅可以用于手指弯曲大幅度动作的实时监控,还可用于吞咽和发声等人体细微活动的监控。该传感器还具有良好的稳定性,模拟体表环境使用三天仅失水约30%,仍可正常用于人体活动监控。综上所述,本论文在基因工程类节肢弹性蛋白的基础上,通过调控溶剂和引入石墨烯蛋白偶联物,设计构建了一类新颖的自黏附导电蛋白质水凝胶。该水凝胶具备的高延展、可回复、黏附、灵敏和稳定性等多重特性,符合可穿戴传感器的应用需求,预期在软体机器人、组织工程和人机界面等领域拥有更广泛的应用前景。本研究建立的蛋白材料设计和功能化策略,可为其他功能材料的研究提供借鉴。
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